对于分子筛SAPO-11分子筛合成及其催化烷基化反应性能

论文导读：为56.2%时，2,6-DMN选择性为32.4%，2,6-/2,7-DMN的比值为1.93。分别采取传统水热法和微波加热法合成了MgAPO-11分子筛和CoAPO-11分子筛，并采取XRD，UV-Vis，SEM，NH_3-TPD等表征手段对样品的结构和酸性进行了表征，并评价了其催化萘与甲醇的烷基化反应性能。结果表明，加热办法、杂原子的种类及含量对分子筛的结构、酸性从及催化性能
摘要：本论文分别采取传统水热法和微波加热法成功地合成出不同硅铝比的SAPO-11分子筛，采取XRD、SEM、XRF、ICP、XPS、NH_3-TPD、Py-IR等表征手段对样品的结构和酸性进行了表征，并从萘与甲醇的烷基化反应为探针反应，在对反应条件进行优化的条件下对不同办法合成的SAPO-11分子筛的催化性能进行了评价。为了优化萘和甲醇烷基化的条件，从水热法合成的SAPO-11分子筛作为催化剂，分别考察了活化条件、反应温度、反应压力和空速对SAPO-11分子筛催化性能的影响，确定了适宜的反应条件为：分子筛的活化温度为550℃，活化时间为2h，烷基化反应的温度、压力和质量空速分别为420℃、4.0MPa、WHSV=1h-1。对比传统水热法和微波加热法合成的SAPO-11分子筛的酸性及催化性能的结果表明，随着初始凝胶硅铝比的增大，所合成的SAPO-11分子筛的酸量增大，传统水热法合成的样品为催化剂时萘的转化率、2,6-DMN的选择性从及2,6-/2,7-DMN的比值均增多；而在微波加热法合成的样品意义下萘的转化率下降，但2,6-DMN的选择性和2,6-/2,7-DMN的比值先增多后减小，硅铝比为0.6的样品显示出最优的催化性能，萘的转化率为56.2%时，2,6-DMN选择性为32.4%，2,6-/2,7-DMN的比值为1.93。分别采取传统水热法和微波加热法合成了MgAPO-11分子筛和CoAPO-11分子筛，并采取XRD，UV-Vis，SEM，NH_3-TPD等表征手段对样品的结构和酸性进行了表征，并评价了其催化萘与甲醇的烷基化反应性能。结果表明，加热办法、杂原子的种类及含量对分子筛的结构、酸性从及催化性能有明显的影响。在凝胶组成相同的状况下，微波加热法合成的MgAPO-11分子筛作为催化剂时体现出更高的催化活性和对2,6-DMN的选择性。萘的转化率达到64.7%时，2,6-DMN的选择性和2,6-/2,7-DMN比分别为34.1%和2.05。在乙醇-水系统中成功地合成出SAPO-11分子筛和MeAPO-11分子筛（Me=Co, Mg），对其结构和酸性进行了表征，并通过转变初始凝胶组成及晶化介质中乙醇与水的比例对SAPO-11分子筛和MeAPO-11分子筛的结构和酸性进行调变。结果表明，在乙醇-水晶化系统中合成SAPO-11和MeAPO-11分子筛有助于推动Si或Co和Mg进入分子筛骨架形成分布均匀的酸性位。所合成的分子筛作为萘与甲醇烷基化反应的催化剂体现出更好的催化性能，当晶化介质中乙醇与水的比例为10:35时所合成的CoAPO-11分子筛催化萘烷基化反应，萘的的转化率为65.9%时，2,6-DMN的选择性和2,6-/2,7-DMN比分别为33.9%和1.64。关键词：SAPO-11分子筛论文MeAPO-11分子筛论文微波加热法论文乙醇-水系统论文烷基化反应论文
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Abstract6-12
第一章 绪论12-28

1.1 课题探讨的背景12-13

1.2 萘的择形烷基化合成 2,6二萘的分子筛催化剂13-17

1.2.1 沸石分子筛14-16

1.2.2 磷酸硅铝分子筛16-17

1.3 SAPO11 分子筛的性能极为在酸催化反应中的运用17-20

1.4 SAPO11 分子筛的合成办法20-25

1.4.1 水热合成法20-21

1.4.2 两相合成法21-23

1.4.3 溶剂热合成法23-24

1.4.4 微波加热合成法24-25

1.5 文献总结及课题设计思路25-26

1.5.1 文献总结25-26

1.5.2 课题来源和主要探讨工作26

1.6 本章小结26-28

第2章 实验部分28-35

2. 1 实验试剂及仪器设备28-29

2.

1.1 实验原料与试剂28

2.

1.2 实验仪器设备28-29

2. 2 催化剂的制备29-30

2.1 SAPO11 分子筛的制备29

2.2 MgAPO11 分子筛的合成29

2.3 CoAPO11 分子筛的合成29-30

2.3 催化剂的表征办法30-31

2.3.1 X 射线衍射分析（XRD）30

2.3.2 比表面积和孔径分析（N_2物理吸附）30

2.3.3 扫描电子显微镜分析（SEM）30

2.3.4 X 射线荧光光谱分析（XRF）30

2.3.5 X 射线光电子能谱分析（XPS）30-31

2.3.6 核磁共振光谱分析（ ~(29)Si MAS NMR）31

2.3.7 紫外可见漫反射分析（UVVis ）31

2.3.8 NH3程序升温脱附分析（NH_3TPD）31

2.3.9 吡啶吸附红外（论文导读：.4不同办法合成的SAPO11分子筛催化性能56-573.5本章小结57-59第四章MeAPO11分子筛的合成、表征及催化性能探讨59-824.1MgAPO11分子筛结构和催化性能的探讨59-704.1.1不同办法合成的MgAPO11分子筛结构的影响59-644.1.2不同办法合成的MgAPO11分子筛的酸性64-664.1.3不同办法合成的MgAPO11分子筛的催化性能66-
PyIR）分析31

2.4 催化剂反应性能探讨31-33

2.4.1 萘和甲醇烷基化反应制备 2,6DMN31-32

2.4.2 产物分析32-33

2.4.3 反应性能评价指标33

2.5 本章小结33-35

第3章 SAPO11 分子筛的合成、表征及催化性能探讨35-59

3.1 SAPO11 分子筛催化萘与甲醇烷基化反应工艺条件的优化35-39

3.

1.1 催化剂活化条件对 SAPO11 分子筛催化性能的影响35-36

3.

1.2 反应温度对 SAPO11 分子筛催化性能的影响36-37

3.

1.3 反应压力对 SAPO11 分子筛催化性能的影响37-38

3.

1.4 空速对 SAPO11 分子筛催化性能的影响38-39

3.2 传统水热法合成的 SAPO11 分子筛的结构和催化性能探讨39-47
3.

2.1 传统水热法合成的 SAPO11 分子筛的结构和形貌39-44

3.

2.2 传统水热法合成的 SAPO11 分子筛的酸性44-45

3.

2.3 传统水热法合成的 SAPO11 分子筛催化性能45-47

3.3 微波加热法合成 SAPO11 分子筛结构和催化性能的探讨47-56

3.1 SAPO11 分子筛晶化动力学探讨47-48

3.2 微波加热法合成的 SAPO11 分子筛结构和形貌48-53

3.3 微波加热法合成的 SAPO11 分子筛的酸性53-54

3.4 微波加热法合成的 SAPO11 分子筛的催化性能54-56

3.4 不同办法合成的 SAPO11 分子筛催化性能56-57

3.5 本章小结57-59

第四章 MeAPO11 分子筛的合成、表征及催化性能探讨59-82

4.1 MgAPO11 分子筛结构和催化性能的探讨59-70

4.

1.1 不同办法合成的 MgAPO11 分子筛结构的影响59-64

4.

1.2 不同办法合成的 MgAPO11 分子筛的酸性64-66

4.

1.3 不同办法合成的 MgAPO11 分子筛的催化性能66-70

4.2 CoAPO11 分子筛的合成、表征及催化性能70-79
4.

2.1 不同办法合成的 CoAPO11 分子筛的结构性质70-76

4.

2.2 不同办法合成的 CoAPO11 分子筛的酸性76-77

4.

2.3 不同办法合成的 CoAPO11 分子筛的催化性能77-79

4.3 本章小结79-82
第5章 醇水系统中 SAPO11 及 MeAPO11 分子筛的合成及催化性能探讨82-118

5.1 乙醇水系统中合成的 SAPO11 分子筛结构和催化性能探讨82-95

5.

1.1 硅铝比对 SAPO11 分子筛的结构和催化性能的影响82-89

5.

1.2 醇水比对 SAPO11 分子筛的结构和催化性能的影响89-95

5.2 乙醇水系统中 MeAPO11（Me=Mg,Co）分子筛的合成极为催化性能探讨95-117
5.

2.1 杂原子含量对 MeAPO11 分子筛结构和催化性能的影响95-103

5.

2.2 醇水比对 MgAPO11 分子筛结构和催化性能的影响103-110

5.

2.3 醇水比对 CoAPO11 分子筛结构和催化性能的影响110-117

5.3 本章小结117-118
结论118-120
参考文献120-128
致谢128-129
攻读学位期间发表的论文129-130