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简述硅烷基于PVA杂化阳离子交换膜:膜制备及扩散渗析运用

最后更新时间:2023-12-26 作者:用户投稿原创标记本站原创 点赞:7303 浏览:20987
论文导读:
摘要:杂化离子膜是有机和无机材料在微观层次上进行结合,并具有离子交换性能的一种新型膜。该膜有望兼具有机膜和无机膜各自的优点,并对各自的缺点进行互补,例如常用的有机离子膜在具有高离子交换容量(IEC)时,溶胀性会相应增多,而杂化膜可提升抗溶胀性能,使膜在实际运用中的稳定性得到提升。另外,由于其离子交换特性,所从杂化离子膜在燃料电池、电化学分析、水处理包括扩散渗析、电渗析、超滤、纳滤等领域中逐渐受到重视。其中阳离子交换膜扩散渗析(diffusion dialysis, DD)处理碱性废水具有能耗低、可从连续操作、环境友好等优点,所从有独特的运用前景。聚乙烯醇(PVA)便宜易得,具有良好的柔韧性、成膜性能、亲水性、耐油脂和耐溶剂性能。因此本文制备了系列基于PVA的杂化阳离子交换膜,膜中无机组分的引入主要是通过烷氧基硅烷或者多硅共聚物的溶胶-凝胶(sol-gel)反应。对膜的结构、物化特性进行了考察并探讨了其扩散渗析运用性能。本文一共包括六章。第一章是绪论,对有机-无机杂化膜的分类、制备及运用作简要的简介,包括杂化阴离子膜、杂化阳离子膜和杂化膜,然后对膜的运用,特别是DD运用进行详细简介。最后提出本文的主要内容。由于四乙氧基硅烷(TEOS)是最常用来制备PVA-杂化膜的一种烷氧基硅烷,本论文在第二章中探讨了PVA与TEOS的交联成膜历程,为后继章节的探讨提供依据和指导。通过对TEOS的sol-gel反应的简单模拟,提出PVA/TEOS杂化膜的论述交联网络,包括Si-O-Si、Si-O-C和C-O-C等不同键联形式,也研究了这些网络形成历程极为对膜结构的影响。第三、四、五章均是使用合成的多硅共聚物制备PVA-杂化阳离子交换膜。多硅共聚物是通过不同的有机单体和γ-丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷(γ-MPS)进行自由基共聚得到。其中第三章选用了马来酸酐(MA)作为有机单体,MA中的酸酐基团亲水性较低,也不会催化γ-MPS的水解-缩合,所从共聚历程不易产生凝胶。在随后的sol-gel反应期间,酸酐基团水解产生两个相邻的-COOH基团,以而提升了膜IEC值,为膜运用到DD历程回收NaOH/Na2WO4混合液中的NaOH提供了条件。此外,尽管IEC值增多,但膜的水含量随着多硅共聚物的增多而减小,说明膜抗溶胀性增多。由于-SO3Na是强离子交换基团,也有很高的亲水性,有利于和PVA水溶液的混合交联,所从第四章中选用苯乙烯磺酸钠(SSS)作为有机单体,和γ-MPS进行共聚得到多硅共聚物poly(SSS-co-γ-MPS),共聚历程顺利且无凝胶产生。共聚物与水有较好的兼容性,由此共聚物和PVA共混时可制备出透明均一的溶液,以而获得透明均一的杂化膜。膜的IEC值显著低于商业聚苯醚膜的相应数值,但是对OH-离子的扩散渗析系数(UOH)为0.010-0.011m/h,要远高于商业膜的数值。据此,提出了膜中离子迁移传递机理,并与膜结构进行关联,发现PVA-杂化离子膜具有不同于商业离子膜“三相”模型的独特结构。由于MA和SSS作为单体具有各自的特征和优势,第五章中使用MA和SSS与γ-MPS进行共聚得到三元共聚物poly(MA-co-SSS-co-γ-MPS),因此得到的PVA-杂化膜中兼具弱离子和强离子交换基团(-COOH和-SO3Na)。DD结果说明,20oC和40oC膜对OH-的渗析系数(UOH)分别为0.011-0.019m/h和0.021-0.031m/h,高于商业聚苯醚膜的相应数值(25oC为0.0014-0.0022m/h)。此外,也将膜的水含量、IEC、固定离子浓度与膜扩散渗析性能进行关联,发现了不同于前期报道的有趣规律,即水含量、IEC、固定离子浓度对膜的扩散渗析特性影响并不明显,相反的,膜主体的亲水性如何从及辅助官能基团(如-C-OH)的有着,对DD结果有重要影响。第六章是对全文的总结。通过前面的实验和论述分析,得出几点对PVA-杂化阳离子交换膜的制备和运用有作用的结论。关键词:聚乙烯醇(PVA)论文多硅共聚物论文四乙氧基硅烷(TEOS)论文马来酸酐(MA)论文苯乙烯磺酸钠(SSS)论文扩散渗析论文
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ABSTRACT7-10
致谢10-11
目录11-18
第一章 绪论18-26

1.1 有机-无机杂化离子膜的分类18-20

1.1 有机-无机杂化阴离子交换膜19

1.2 有机-无机杂化阳离子交换膜19

1.3 有机-无机杂化膜19-20

1.2 有机-无机杂化离子膜制备20-22

1.

2.1 有机-无机杂化离子膜论文导读:

材料的选择20

1.2.2 有机-无机杂化离子膜的制备办法20-22

1.3 有机-无机杂化离子交换膜的运用与进展22-24

1.4 论文探讨的来源、作用和主要内容24-26

1.4.1 论文探讨工作的来源及探讨作用24

1.4.2 论文的主要探讨内容24-26

第二章 PVA/TEOS 杂化膜交联网络26-44

2.1 实验部分26-29

2.

1.1 材料及仪器设备26-27

2.

1.2 制备 PVA/TEOS 杂化膜27-28

2.

1.3 膜的表征28-29

2.2 结果与讨论29-42

2.1 PVA 与 TEOS 的论述交联网络29-33

2.2.

1.1 Si-O-C 与 Si-O-Si 不同的影响30-31

2.2.

1.2 平面交联网络31-32

2.2.

1.3 三维交联网络32-33

2.2.2 Si-O-Si 和 Si-O-C 的形成33-34

2.3 PVA 与 TEOS 之间的相容性34

2.4 膜的形貌34-36

2.5 膜结构36-37

2.6 热稳定性37-39

2.7 抗溶胀性39-40

2.8 抗碱性40-41

2.9 NaOH(UOH)渗析系数41

2.10 分离因子(S)41-42

2.3 本章小结42-44

第三章 羧酸型多硅共聚物-PVA 杂化膜的制备及 DD 运用44-58

3.1 实验部分45-47

3.

1.1 材料及仪器设备45

3.

1.2 多硅共聚物 poly(MA-co-γ-MPS)的制备45

3.

1.3 阳离子杂化膜的制备45-46

3.

1.4 膜性能表征办法46-47

3.2 结果与讨论47-57
3.

2.1 多硅共聚物和杂化膜的制备47-48

3.

2.2 红外光谱(FTIR)48

3.

2.3 杂化膜的断面形貌48-49

3.2.4 离子交换容量测量值(IECexp),水含量(WR),65oC 的溶胀性和碱中稳定性49-52
3.

2.5 杂化膜的热稳定性和机械强度52-53

3.

2.6 扩散渗析(DD)性能53-57

3.

2.6.1 OH-和 WO42-的渗析系数(UOH和 UWO4)53-56

3.

2.6. 分离因子(S)56-57

3.3 本章小结57-58
第四章 磺酸型多硅共聚物-PVA 杂化膜的制备及 DD 运用58-71

4.1 实验部分59-60

4.

1.1 材料及仪器设备59

4.

1.2 制备多硅共聚物 oly(SSS-co-γ-MPS)59-60

4.

1.3 杂化膜的制备60

4.

1.4 膜的表征60

4.2 结果与讨论60-69
4.

2.1 多硅共聚物的表征60-61

4.

2.2 多硅共聚物对膜表观形貌的影响61-62

4.

2.3 离子交换容量(IEC),水含量(WR)和 65oC 水溶胀性62-64

4.

2.4 热稳定性和机械性能64-66

4.

2.5 扩散渗析(DD)效果66-68

4.

2.6 DD 性能与膜结构之间的关联68-69

4.3 本章小结69-71
第五章 磺酸&羧酸型多硅共聚物-PVA 杂化膜的制备及 DD 运用71-89

5.1 实验部分71-74

5.

1.1 材料及仪器设备71-72

5.

1.2 多硅共聚物 poly(MA-co-SSS-co-γ-MPS)的制备72

5.

1.3 杂化膜的制备72-73

5.

1.4 膜表征73-74

5.2 结果与讨论74-87
5.

2.1 多硅共聚物和杂化膜的制备概述74

5.

2.2 不同硅烷共聚物之间的对比74-76

5.

2.3 FTIR 光谱76-77

5.

2.4 杂化膜的断面形貌77-79

5.

2.5 离子交换容量(IEC)和抗溶胀79-80

5.

2.6 热稳定性80-82

5.

2.7 机械性能82-83

5.

2.8 膜电势(Em)和静态迁移数(t)83

5.

2.9 扩散渗析(DD)性能83-86

5.

2.9.1 OH-渗析系数(UOH)83-85

5.

2.9.2 分离因子(S)85

5.

2.9.3 2 0oC 测试时间对 DD 性能的影响85-86

5.

2.10 DD 历程的机制86-87

5.3 本章小结87-89
第六章 结论89-92
参考文献92-104
在读期间发表的学术论文及探讨成果104-106