试议催化剂修饰型低铂醇类燃料电池电催化剂制备与性能

论文导读：
摘要：为解决能源危机和环境污染，能源不足及其相关技术受到了极大的关注。醇类燃料电池作为可以将化学能直接转换为电能的一种环境友好的能源利用技术。近年来此领域中取得了很多可喜的成绩，但目前在电催化剂方面，还有很多技术缺陷阻碍着其大规模商业化运用。铂目前是醇类燃料电池最高效的阳极和阴极电催化剂。但铂仍有一些亟待克服的缺点：如昂贵；资源有限；易于被一氧化碳、醇的氧化物毒化等。由此，降低铂的利用量、提升催化活性和稳定性仍是醇类燃料电池催化剂进展的方向。本论文的探讨工作主要围绕如何制备铂利用率高、催化剂活性高这一主题，制备修饰型低铂催化剂。采取X-射线粉末衍射（XRD）、透射电镜（TEM）、X射线光电子谱(XPS)、X-射线能量色散谱（EDX）等手段对催化剂结构进行了表征。采取循环伏安法、线性扫描法等电化学策略探讨了催化剂在酸性溶液中的乙醇氧化反应及甲醇氧化反应，用旋转圆盘技术探讨了醇氧化反应的机理。具体见如下的三部分：第一部分Pt修饰非晶态CoSn合金作为高效的电催化剂对乙醇的氧化该探讨调查了Pt修饰非晶态CoSn合金作为高效的电催化剂对乙醇的氧化。碳载Pt修饰CoSn合金纳米粒子（作为属性Pt-CoSn/C）的合成利用两步化学合成（溶胶凝胶制备和稳态置换法）。Pt-CoSn/C的结构纳米材料的结构通过透射电子显微镜（TEM）和X-射线衍射（XRD）加以证实。在相同含量Pt的情况下，与Pt/C，PtSn/C和PtRu/C纳米粒子相比，在循环伏安法测试中Pt-CoSn/C纳米颗粒对乙醇氧化有较高的活性。尤其是Pt修饰非晶态CoSn合金结构的催化剂在减少Pt利用量的同时还提升了其对乙醇的催化活性。第二部分甲醇在Pt修饰非晶态CoSn合金上的电氧化本工作的目的在于探讨Pt修饰非晶态催化剂对甲醇电氧化行为的影响。采取溶胶凝胶法和稳态置换法合成了低Pt修饰非晶态CoSn合金催化剂，利用透射电镜和X射线衍射浅析CoSn/C前体，Pt-CoSn/C催化剂的形貌及晶体结构；循环伏安和旋转圆盘电极等测试电化学性能。并比较了Pt/C、PtRu/C和Pt-CoSn/C催化剂对甲醇氧化的电催化活性和稳定性。结果表明，Pt修饰非晶态CoSn合金催化剂对甲醇氧化有较好的电催化性能，Co，Sn的加入降低了催化剂Pt用量，无定型的CoSn合金具有良好的质子和电子传导能力，进一步提升了Pt对甲醇氧化的电催化活性，特别是Pt-CoSn/C对甲醇电催化的质量活性和稳定性要优于PtRu/C催化剂。第三部分Co@Pt/C核壳纳米催化剂应变效应对甲醇电催化氧化活性的提升在以质量基础上，通过运用一个表面作用制备PtCo二元合金核壳结构的纳米粒子催化剂来提升对甲醇氧化的催化活性。在含有Co/C前体的溶液中用乙二醇来还原不同含量的Pt合成核壳结构的纳米复合Co@Pt催化剂。并通过透射电子显微镜（TEM）、X-射线衍射（XRD）、X-射线光电子谱（XPS）及电化学技术对催化剂性能进行了表征。核壳型纳米复合材料Co@Pt/C催化剂提升了对甲醇氧化反应的催化活性。催化剂性能的提升可能来源于非贵金属板上Pt壳厚度形成的良好应变效应相关作用。此外，通过调整壳厚度对电催化活性进行优化。这个结果证实在非贵金属基质表面调整Pt壳厚度对提升催化剂活性有显著的作用。大规模进展表面修饰制备策略（即在非贵金属基质表面调整Pt壳厚度）运用于甲醇电化学氧化催化剂是很有潜力的。这些工作通过应变效应为具有核壳结构的合金催化剂的探讨做了深入的调查。关键词：电催化剂论文修饰型论文低铂论文醇氧化论文醇类燃料电池论文
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ABSTRACT6-11
第一章 绪论11-25

1.醇类燃料电池11-14

1.1 直接甲醇燃料电池（DMFC）11-12

1.2 直接乙醇类燃料电池（DAFC ）12-14

2.直接醇类燃料电池催化剂探讨14-16

2.1 一元金属电催化剂14-15

2.2 多元金属电催化剂15

2.3 其它催化剂类型15-16

3.影响直接醇类燃料电池催化剂性能的因素16-17

3.1 催化剂晶体结构16

3.2 催化剂论文导读：C催化剂的制备412.4物理表征41-422.5电化学表征423.结果与讨论42-53

4.结论53-54参考文献54-57发表论文及申请专利57-58致谢58上一页12

的表面形貌16-17

3.3 催化剂的载体17

4.直接醇类燃料电池探讨和运用中有着的技术不足17-18

5.修饰型催化剂的探讨背景及本论文的探讨作用18-21

参考文献21-25
第二章 Pt 修饰非晶态 CoSn 合金催化剂对乙醇的氧化25-34

1.引言25

2.实验部分25-27

2.1 试剂与原料25-26

2.2 试验仪器26

2.3 Pt-CoSn/C催化剂的制备26-27

2.4 测量策略27

3.结果与讨论27-31

4.结论31-32

参考文献32-34
第三章 Pt 修饰非晶态 CoSn 合金上的甲醇电催化氧化34-40

1.引言34

2.实验部分34-35

2.1 试剂与原料34

2.2 试验仪器34

2.3 Pt-CoSn/C催化剂的制备34-35

2.4 电化学测试35

2.5 物理表征35

3.结果与讨论35-38

4.结论38-39

参考文献39-40
第四章 Co@Pt/C 核壳纳米催化剂应变效应对甲醇电催化氧化活性的提升40-54

1.引言40-41

2.实验部分41-42

2.1 试剂与原料41

2.2 试验仪器41

2.3 Co@Pt/C催化剂的制备41

2.4 物理表征41-42

2.5 电化学表征42

3.结果与讨论42-53

4.结论53-54

参考文献54-57
发表论文及申请专利57-58
致谢58