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简述催化IB族金属及其纳米颗粒催化炔烃酰化和氢胺化

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论文导读:,需要论文可以联系人员哦。摘要4-5ABSTRACT5-13第一章绪论13-231.1引言131.2绿色化学131.3金属有机催化13-141.4IB族金属纳米颗粒催化的有机合成反应141.5本论文的探讨内容14-231.5.1炔烃的酰化反应15-191.5.2炔烃的氢胺化反应19-23第二章实验部分23-352.1实验
摘要:本论文主要对IB族金属及其纳米颗粒催化的碳-碳键,碳-杂键形成反应进行了探讨。炔烃的直接酰化反应是一个典型的sp碳-sp2碳的偶联反应。本论文首次将铜纳米颗粒运用于催化炔烃的酰化反应,取代经典的钯催化的酰化sonogashira偶联反应,并取得了很好的效果。反应在无钯,无配体,无溶剂和接近室温的条件下以较高的收率得到了酰化反应的产物——炔酮。反应具有良好的底物适应性,不但能适用于芳香族的炔烃,对于文献报道的反应效果不佳的脂肪族炔烃也有很好的适应性。底物的贫电子性和富电子性,底物空间位阻的大小对反应的顺利进行都没有产生显著的影响。反应所用的负载型纳米催化剂可以通过液相还原的策略简单的制备,也可以通过过滤、离心等策略方便的分离,在循环利用数次之后催化活性也没有显著降低,是一种廉价,高效,绿色的催化剂。炔烃的氢胺化反应是一个典型的碳-氮键形成反应。本论文以金的配合物AuClP(CH_3)_3为催化剂催化该反应,在甲苯/水混和溶剂中成功实现了分子间的氢胺化,且得到的氢胺化产物均为反马氏结构。反应具有高度的原子经济性,较高的收率和选择性。关键词:IB族过渡金属论文纳米颗粒论文催化论文原子经济性论文绿色化学论文酰化论文氢胺化论文
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ABSTRACT5-13
第一章 绪论13-23

1.1 引言13

1.2 绿色化学13

1.3 金属有机催化13-14

1.4 IB 族金属纳米颗粒催化的有机合成反应14

1.5 本论文的探讨内容14-23

1.5.1 炔烃的酰化反应15-19

1.5.2 炔烃的氢胺化反应19-23

第二章 实验部分23-35

2.1 实验仪器23

2.2 化学试剂23-26

2.3 酰氯的合成26

2.4 炔烃的合成26-29

2.4.1 对溴苯乙炔的合成27-28

2.4.2 对氯苯乙炔的合成28-29

2.5 催化剂的制备29-30

2.5.1 无负载的铜纳米颗粒的制备29

2.5.2 负载的铜纳米颗粒的制备29

2.5.3 银纳米颗粒的制备29-30

2.5.4 配合物 Ph_AgCl 的制备30

2.5.5 配合物 Ph_AgBr,Ph_AgI 的制备30

2.5.6 配合物 CyAgCl 的制备30

2.6 炔烃的酰化反应30-34

2.7 炔烃的氢胺化反应34-35

第三章 结果与讨论35-50

3.1 纳米颗粒的制备及表征35-36

3.

1.1 铜纳米颗粒的制备及表征35

3.

1.2 银纳米颗粒的制备及表征35-36

3.2 炔烃的酰化反应36-43
3.

2.1 底物酰氯的制备37

3.

2.2 底物炔烃的制备37

3.

2.3 炔烃酰化反应的条件探讨37-40

3.

2.4 炔烃酰化反应的底物适应性探讨40-42

3.

2.5 炔烃酰化反应催化剂的循环性能探讨42-43

3.

2.6 小结43

3.3 炔烃的氢胺化反应43-50

3.1 银催化的炔烃的氢胺化反应44-47

3.2 铜催化的炔烃的氢胺化反应47-48

3.3 金催化的炔烃的氢胺化反应48

3.4 小结48-50

第四章 结论50-51
参考文献51-54
致谢54-55
在学期间的探讨成果及发表的学术论文55-56
附录56-74