阐述化学中国南海六种珊瑚次级代谢产物及其化学防御作用

论文导读：级代谢产物，是现代海洋天然产物化学和海洋药物学探讨的热点资源。珊瑚、海绵等海洋低等无脊椎动物，自身缺乏有效的物理防御机制，主要依靠化学防御对策存活，通过拒捕食、防附着、克生、鱼毒等生态学作用形成自身的化学防御系统。近年来，中国南海已成为海洋天然产物探讨的热点区域。本探讨以中国南海珊瑚礁中选择六种珊瑚和一株
摘要：热带海洋珊瑚礁中的低等无脊椎动物富含结构独特新颖、生物活性显著的次级代谢产物，是现代海洋天然产物化学和海洋药物学探讨的热点资源。珊瑚、海绵等海洋低等无脊椎动物，自身缺乏有效的物理防御机制，主要依靠化学防御对策存活，通过拒捕食、防附着、克生、鱼毒等生态学作用形成自身的化学防御系统。近年来，中国南海已成为海洋天然产物探讨的热点区域。本探讨以中国南海珊瑚礁中选择六种珊瑚和一株海绵内生真菌，在化学生态学活性指导下，运用现代天然产物化学的策略，筛选发现结构新颖的化学防御活性化合物，并对其构效联系进行初步探讨，以而为海洋活性天然产物及海洋药用生物资源的开发探讨提供基础资料。选择采自中国南海的蕾二歧灯芯柳珊瑚Dichotella gemmacea，花柳珊瑚Anthogorgia ocbracea，疣状柳珊瑚Verrucella umbraculum，绒柳珊瑚Villogorgiasp.，小月柳珊瑚Menella sp.，肉芝软珊瑚Sarcophyton sp.和一株海绵内生真菌Aspergillus sp.为探讨对象，综合运用正、反相硅胶柱层析，Sephadex LH-20凝胶柱层析及半制备HPLC等分离手段，NMR、MS、IR、UV等波谱学技术，并结合化学策略，分离并鉴定了147个化合物(1–147)，其中，新化合物18个。涉及8种结构类型，包括：倍半萜20个，二萜38个，甾体50个，甲苯酚三聚体5个，二肽2个，脂肪族类29个，碱基2个，芳香族类1个。采取多种化学生态学活性模型（防藤壶幼虫附着、斑马鱼胚胎毒性、微藻克生和卤虫致死等），对单体化合物进行了化学生态学活性的筛选评价，发现具有抗藤壶幼虫附着、卤虫致死、斑马鱼胚胎毒以及微藻生长抑制活性的化合物56个，其中18个抗藤壶幼虫附着化合物(25,26,27,28,30,31,32,35,36,37,38,39,44,62,72,74,75,139)，15个卤虫致死活性化合物(2,7,13,14,34,38,39,40,51,53,62,72,75,116,124)，9个斑马鱼胚胎毒活性化合物(72,73,74,118,124,125,127,128,129)，14个微藻生长抑制活性化合物(26,34,37,51,53,55,61,62,63,116,117,118,123,124)，以及1个杀虫活性化合物(133)活性显著论文导读：发现，对briarane型二萜系列化合物，呋喃环是其重要的活性基团；对多羟基甾系统列化合物，分子中的3-OH和C-24位缩酮是其重要的活性基团，特别是3-OH的消失(乙酰化)导致生物活性急剧下降；对没药烷倍半萜系列化合物，化合物116和118的活性显著高于化合物117(内消旋)的活性，表明化合物C-7′位的构型的变化（由S构型变为R构型）会导致活
。同时用药理学活性模型（抗肿瘤、抗菌和抗病毒等）对化合物进行了筛选评价，发现具有抗肿瘤、抗菌活性的化合物42个，其中6个抗肿瘤活性化合物(38,39,40,51,61,62)活性显著，显示了进一步探讨的价值。对活性化合物进行初步的构效联系探讨，发现，对briarane型二萜系列化合物，呋喃环是其重要的活性基团；对多羟基甾系统列化合物，分子中的3-OH和C-24位缩酮是其重要的活性基团，特别是3-OH的消失(乙酰化)导致生物活性急剧下降；对没药烷倍半萜系列化合物，化合物116和118的活性显著高于化合物117(内消旋)的活性，表明化合物C-7′位的构型的变化（由S构型变为R构型）会导致活性的减弱。对采自不同时间不同地点的蕾二歧灯芯柳珊瑚Dichotella gemmacea(WZ3-4, XS-16)中的化学防御物质进行了比较探讨。结果表明，不同采集时间和地点的同种柳珊瑚的化合物结构类型有着异同之处，二者均以Briarane型二萜为主要次级代谢产物，但Briarane型二萜化合物的氧化度有着不同。本发现对海洋环境中不同采集时间和地点的同种珊瑚中活性次级代谢产物的探讨具有借鉴作用。对海绵内生真菌Aspergillus sp.中系列没药烷型倍半萜类化合物和甲苯酚三聚体类化合物之间的生物合成途径进行了初步浅析。没药烷型倍半萜骨架来源于甲戊二羟酸途径。甲苯酚三聚体类化合物的苯酚部分可能来源于莽草酸途径的没食子酸或苔藓酸。表明两类化合物具有紧密的生源合成联系，为其生源联系的诠释提供了依据。本探讨的革新性体现在，在化学生态学活性指导下，以珊瑚礁无脊椎动物及其内生真菌中发现化学防御化合物，探讨其化学生态学作用；分离获得18个新化合物，发现具有极强或较强生态活性化合物56个，较强抗肿瘤活性化合物6个，6个化合物同时体现了较强的生态学活性和药理学活性，为化学防御化合物的开发运用探讨提供了化合物基础；首次探讨了不同采集时间和地点的同种蕾二歧灯芯柳珊瑚次级代谢产物的异同之处，对不同地域不同季节同种物种活性次级代谢产物的发现与认识，以及新药用生物资源的开拓具有借鉴价值。关键词：珊瑚论文化学防御论文化学生态学论文海洋药用生物资源论文次级代谢产物论文
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摘要6-8
Abstract8-11
本探讨得到的化合物结构一览表11-13
本探讨得到的活性化合物一览表13-24
第一章 前言24-30
第一节 探讨背景24-25
第二节 探讨目的与作用25
第三节 探讨思路与策略25-29
参考文献29-30
第二章 六种珊瑚礁底栖无脊椎动物次级代谢产物及生物活性探讨30-152
第一节 中国南海 (西沙群岛) 蕾二歧灯芯柳珊瑚 Dichotella gemmacea 次级代谢产物及生物活性探讨30-68
第二节 中国南海 (涠洲岛) 蕾二歧灯芯柳珊瑚 Dichotella gemmacea 次级代谢产物及生物活性探讨68-93
第三节 花柳珊瑚 Anthogorgia caerulea 次级代谢产物及生物活性探讨93-113
第四节 疣状柳珊瑚 Verrucella umbraculum 次级代谢产物及生物活性探讨113-124
第五节 中国南海绒柳珊瑚 Villogorgia sp. 次级代谢产物及生物活性探讨124-129
第六节 中国南海小月柳珊瑚 Menella sp. 次级代谢产物及生物活性探讨129-135
第七节 中国南海肉芝软珊瑚 Sarcophyton sp. 次级代谢产物及生物活性探讨135-142
小结142-144
参考文献144-152
第三章 一株海绵 Xestospongia testudinaria 内生真菌 Aspergillus sp.次级代谢产物及生物活性探讨 129 小结152-188
1 结果与讨论154-170
2 实验部分170-173

3.0 化合物理化性质和波谱数据173-184

小结184-185
参考文献185-188
结论与革新点188-191
结论188-190
革新点190-191
探讨展望191-192
博士期间发表文章192-193
致谢193-269
附图269-274