探讨活化空位缺陷Pd晶面催化CO+NO反应影响DFT

论文导读：学位论文数据集3-4摘要4-6ABSTRACT6-12第一章绪论12-221.1催化剂的探讨过程12-201.1.1催化剂探讨的历史，近况和前沿12-161.1.2CO+NO反应的探讨近况16-171.1.3缺陷对于催化剂催化性能影响的探讨17-201.2选题的目的和作用20-22第二章计算办法与模型22-29

2.1计算办法简述22-241.1密度泛函论述22-231.2高斯计

摘要：随着科技的进步多相催化剂的运用变的越来越广泛，设计出具有较高催化性能的多相催化剂材料已经成为当今科学家们的共同梦想。而缺陷能够提高材料的催化性能这一事实也越来越受到科研人员的重视，对于缺陷结构在催化历程中所扮演角色的正确理解可从直接用于指导合成高性能的催化材料。本论文中从CO+NO在Pd(100)和Pd(111)晶面上的反应作为探针来探讨晶面的空位缺陷对于催化性能的影响。采取密度泛函论述办法(Density Functional Theory: DFT)来探讨CO+NO反应中的N, O, CO,NO, N_2, CO_2吸附物种的吸附位，吸附能，从及各基元步的反应路径和反应能垒。首先，通过在Pd(100)和Pd(111)晶面从及相应的缺陷晶面上的吸附性能比较，发现空位缺陷可从增强Pd(100)晶面的吸附性能，消弱Pd(111)晶面的吸附性能，并通过对这些晶面的HOMO-LUMO能隙分析可从很好地解释这一走势。其次，通过比较各基元步在不同晶面上的能垒，发现空位缺陷显著降低NO分解的能垒和N_2生成的能垒。通过对空位缺陷进行细微结构分析，发现空位缺陷是由(100)微晶面和(111)微晶面通过特殊角度组成的亚稳结构，此亚稳结构对于NO分解的能垒和N_2生成的能垒的降低起到关键意义。然而由于CO_2分子本身是对比大的线性分子，导致空位缺陷对其反应能垒影响不大。同时，探讨中还得到了各反应中具有共性的步骤：①吸附物必须首先被活化②吸附物在正确的方向上互相接近。最后，研究了CO+NO的最佳反应机理发生在含有空位缺陷的Pd波浪形结构上，而此结构对于催化剂的性能存在重要的影响。关键词：空位缺陷论文Pd晶面论文吸附能论文活化能论文密度泛函论述论文
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摘要4-6
ABSTRACT6-12
第一章 绪论12-22

1.1 催化剂的探讨过程12-20

1.1 催化剂探讨的历史，近况和前沿12-16

1.2 CO+NO 反应的探讨近况16-17

1.3 缺陷对于催化剂催化性能影响的探讨17-20

1.2 选题的目的和作用20-22

第二章 计算办法与模型22-29

2.1 计算办法简述22-24

2.

1.1 密度泛函论述22-23

2.

1.2 高斯计算软件23-24

2.2 模型简述极为选取24-26

2.1 团簇模型介绍25

2.2 层板模型介绍25-26

2.3 计算办法和模型的选取26-29

第三章 空位缺陷对于Pd(100)和Pd(111)晶面上吸附N, O, CO, NO, N_2,CO_2的影响29-39
3.1 空位缺陷对于 Pd(100)和 Pd(111)晶面上吸附位置的影响29-33
3.

1.1 空位缺陷对于 Pd(100)晶面上吸附位置的影响29-31

3.

1.2 空位缺陷对于 Pd(111)晶面上吸附位置的影响31-33

3.2 空位缺陷对于 Pd(100)和 Pd(111)晶面上吸附能的影响33-37
3.

2.1 原子物种 N 和 O 在晶面上的吸附能探讨34

3.

2.2 极性分子 CO 和 NO 在晶面上的吸附能探讨34-35

3.

2.3 非极性分子 N_2和 CO_2在晶面上的吸附能探讨35-37

3.3 Pd(100)和 Pd(111)晶面极为缺陷晶面的 HOMO-LUMO 能隙分析37-38

3.4 本章小结38-39

第四章 空位缺陷对于Pd(100)和Pd(111)晶面上CO+NO反应性能的影响39-55
4.1 空位缺陷对于 NO*分解，CO* + O*反应，N* + N*反应的影响39-51
4.

1.1 各晶面上的 NO*分解39-43

4.

1.2 各晶面上的 CO*+O*反应43-47

4.

1.3 各晶面上的 N*+N*反应47-51

4.2 晶面中微晶面的意义51-53

4.3 本章小结53-55

第五章 Pd 晶面上催化反应的最佳路径55-63

5.1 各晶面上的 CO+NO 反应分析55-57

5.2 最佳反应路径的讨论57-61

5.3 本章小结61-63

第六章 结论63-65
参考文献65-75
致谢75-77
探讨成果及发表的学术论文77-78
作者与导师介绍78