分析低温NTP-NC技术脱除NO_x及对PM理化性能影响

论文导读：
摘要：低温等离子体(Non-thermal Plaa, NTP)协同催化技术具有同时脱除NOx和PM的技术优点,被认为是柴油机后处理领域最有潜力的技术之一。催化剂的催化效果很大程度上依赖于柴油机的排气温度,而柴油机,尤其是中小型柴油机,通常在中低负荷工况下运转,排气温度难从达到催化剂的活性温度,导致催化剂脱除NOx和PM的效率较低。为此,本论文通过改善催化剂涂覆工艺,制备了纳米结构的催化剂,提升了催化剂自身的比表面积和催化活性；在此基础上,提出NTP协同NC的技术案例,使用NTP的活化意义,提升纳米催化剂对NOx及PM的脱除效率,同时有效提升PM的低温燃烧活性,实现PM的低温燃烧。主要工作如下：(1)基于介质阻挡放电(Dielectric Barrier Discharge, DBD)论述基础,设计出放电稳定、均匀且安全性能较好的同轴圆柱式NTP发生器。将单个NTP发生器进行并联布置,形成复合式NTP发生器。通过静态试验探讨,结果表明该种结构NTP发生器不仅工作稳定,还可从有效增多排气流量。(2)采取柠檬酸溶胶-凝胶法制备复合金属氧化物催化剂LKFMCO、LKMCO和Fe/Ce-K-O粉体,载体经浸渍涂覆形成试验所用催化剂,金属氧化物在载体的负载量分别为9.0wt%,10wt%和10wt%,涂覆厚度为30gm。通过X射线衍射仪(X-ray Diffraction, XRD)、BET和扫描电子显微镜(Scanning Electron Microscope, SEM)等测试技术对催化剂性能进行表征,结果表明催化剂LKFMCO、 LKMCO和Fe/Ce-K-O均为纳米催化剂,平均粒径分别为16.27nm、26nm和32nm,比表面积分别为221.7m2/g、208.5m2/g和213.4m2/g,晶粒之间通过网状连接,形成了丰富的粒间孔结构。(3)通过台架试验,对不同频率下NTP能量密度随工作电压的变化联系进行了探讨。同时对柴油机排气中的主要气体组分和碳烟随能量密度的变化规律进行了探讨。探讨发现,不同NTP放电频率下,NTP的能量密度随着工作电压的增大而升高。在NTP技术意义下,NOx总量基本保持不变,碳烟的不透光度显著降低,且随着能量密度的增多呈降低走势。(4)使用程序升温法探讨了温度对NTP和NTP-LKMCO技术脱除NOx排放的影响。根据试验结果,对NTP意义下NOx的转化机理进行了验证。在NTP-LKMCO技术意义下,NO、浓度得从降低。与NTP技术意义相比可发现,当温度高于280℃时,催化剂开始发挥活性,脱除NOx效果较好。(5)使用制备的LKFMCO和Fe/Ce-K-o纳米催化剂,协同NTP发生器建立了NTP-NC体系。分别使用Photon红外烟气分析仪在线检测柴油机NO、NO2, NOx, N2O的浓度变化,探讨了负荷对NTP-NC技术脱除NOx排放的影响。同时,对LKFMCO和Fe/Ce-K-O纳米催化剂的NOx脱除效率、催化活性及影响因素进行了探讨。NTP技术意义下,在温度升高历程中会额外产生副产物N2O。与原机相比,在NTP-LKFMCO和NTP-Fe/Ce-K-O技术意义下,副产物N2O的浓度得从有效降低。(6)通过台架试验,探讨了负荷对NTP、NTP-LKFMCO和NTP-Fe/Ce-K-O降低碳烟排放的影响。探讨表明,LKFMCO和Fe/Ce-K-O纳米催化剂对碳烟的处理效果不显著；NTP-NC体系中,NTP对降低柴油机碳烟排放起主导意义。(7)使用索氏萃取法分离出PM样品中的可溶性有机物(Soluble Organic Fraction, SOF),探讨了NTP意义前后PM样品中SOF质量分数的变化。通过气相色谱-质谱(Gas Chromatography-mass Spectrometry, GC-MS)技术对NTP意义前后PM样品中SOF组分组成及变化进行了分析。探讨表明,NTP意义后PM样品中SOF质量分数降低,SOF的主要成分为有机酸酯类物质。NTP处理前后PM样品中碳原子质量分数较大的分布范围分别为C14～C24和C11～C24,且NTP处理后低碳原子数目显著增加。(8)使用SEM、能量色谱仪(Energy Dispersive Spectrdmete, EDS)测试技术,对NTP意义前后PM样品论文导读：
的形貌、粒径、均匀度从及化学元素的变化进行了分析。原机PM样品形貌为不均匀和不规状分布的颗粒积聚体,NTP处理后PM样品颗粒排列对比疏松,粘结程度得从降低,PM样品中的C含量显著降低。通过微孔均匀沉积冲击器(Mirco-Orice Uniform Deposit Impactor, MOUDI)体系,在转速为2000r/min、75%负荷及转速为2800r/min、100%负荷两种不同工况下对PM进行取样。分别从N2和O2为反应气氛,N2为保护气体,对PM样品进行TG和DTG分析,探讨了PM组分的失重规律及理由。通过比较NTP意义前后O2反应气氛中PM样品的燃烧结束温度,评价了NTP对PM低温燃烧特性的影响。关键词：柴油机论文低温等离子体论文纳米催化剂论文NO_x论文低温燃烧论文
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ABSTRACT8-15
第一章 绪论15-33

1.1 引言15-16

1.2 柴油机排放后处理措施16-27

1.2.1 NO_x后处理技术17-20

1.2.2 PM后处理技术20-23

1.2.3 同时制约NO_x和PM的后处理技术23-27

1.3 催化剂在柴油机排放处理中的运用27-30

1.3.1 催化剂类型27-30

1.3.2 纳米催化剂30

1.4 本论文主要探讨内容30-33

第二章 NTP-NC体系极为脱除NO_x和PM的机理33-47

2.1 NTP33-34

2.

1.1 NTP基本概念33-34

2.

1.2 NTP特性34

2.2 DBD放电论述34-37

2.3 NTP发生器结构设计37-39

2.4 NTP-NC试验体系39-40

2.5 NTP-NC脱除NO_x和PM意义机理40-46

2.5.1 NTP放电机理40-42

2.5.2 NTP脱除PM意义机理42

2.5.3 NTP-NC脱除NO_x意义机理42-46

2.6 本章小结46-47

第三章 NC制备及性能分析47-59

3.1 引言47

3.2 NC的制备47-53

3.

2.1 试验原料及主要设备47-48

3.

2.2 催化剂制备工艺48-52

3.

2.3 催化剂的性能表征52-53

3.3 试验结果分析53-57

3.1 XRD分析53-55

3.2 SEM和EDS分析55-57

3.3 BET分析57

3.4 本章小结57-59

第四章 NTP-NC转化NO_x和soot的影响因素59-69

4.1 引言59

4.2 试验部分59-61

4.

2.1 NTP试验装置59-60

4.

2.2 试验条件60-61

4.3 试验结果分析61-68
4.

3.1 工作电压与SED的变化联系61

4.

3.2 O_2浓度与SED的变化联系61-62

4.

3.3 CO及CO_2浓度与SED的变化联系62-63

4.

3.4 Soot浓度与SED的变化联系63-64

4.

3.5 NO/NO_2/NO_x浓度与SED的变化联系64-66

4.

3.6 NO浓度与温度的变化联系66

4.

3.7 NO_2浓度与温度的变化联系66-67

4.

3.8 NO_x浓度与温度的变化联系67-68

4.4 本章小结68-69
第五章 NTP-NC处理柴油机NO_x排放的试验分析69-79

5.1 引言69

5.2 台架试验69-70

5.3 试验结果分析70-78

5.

3.1 NTP-LKFMCO催化剂对O_2影响70-71

5.

3.2 NTP-LKFMCO催化剂对NO_x影响71-73

5.

3.3 NTP-LKFMCO催化剂对N_2O影响73-74

5.

3.4 NTP-Fe/Ce-K-O催化剂对O_2影响74-75

5.

3.5 NTP-Fe/Ce-K-O催化剂对NO_x影响75-77

5.

3.6 NTP-Fe/Ce-K-O催化剂对N_2O影响77-78

5.4 本章小结78-79
第六章 NTP对柴油机颗粒理化性能的影响79-99

6.1 引言79

6.2 试验部分79-82

6.

2.1 试验仪器及装置79-80

6.

2.2 台架试验条件80

6.

2.3 SOF萃取及GC-MS分析测试条件80-81

6.

2.4 SEM和EDS分析81-82

6.

2.5 TGA分析条件82

6.3 试验结果分析82-论文导读：碳烟的影响836.3.3SOF成分分析83-886.3.4SEM和EDS分析88-916.3.5TGA分析91-966.4本章小结96-99第七章全文总结及展望99-1027.1全文总结99-1007.2工作展望100-102创新点说明102-103参考文献103-117致谢117-118博士期间参加的科研项目、发表论文及获奖118上一页123
96
6.

3.1 NTP-LKFMCO对碳烟的影响82-83

6.

3.2 NTP-Fe/Ce-K-O对碳烟的影响83

6.

3.3 SOF成分分析83-88

6.

3.4 SEM和EDS分析88-91

6.

3.5 TGA分析91-96

6.4 本章小结96-99
第七章 全文总结及展望99-102

7.1 全文总结99-100

7.2 工作展望100-102

创新点说明102-103
参考文献103-117
致谢117-118
博士期间参加的科研项目、发表论文及获奖118