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浅论质子中低温固体氧化物燃料电池新材料与结构设计及电化学性能结论

最后更新时间:2024-01-04 作者:用户投稿原创标记本站原创 点赞:9523 浏览:28567
论文导读:
摘要:固体氧化物燃料电池(SOFCs)的中低温化是目前该领域探讨的主流方向。质子导体基SOFCs和掺杂氧化铈(DCO)基SOFCs是两种很有进展前景的中低温SOFCs。本文围绕这两种中低温SOFCs进行了一系列新材料与结构的设计、电化学性能表征等探讨工作。第一章,主要综述了目前质子导体基SOFCs相关材料的进展近况。同时,对消除DCO基SOFCs内短路的相关文献也进行了总结。第二章,提出了一种设计质子导体基SOFCs阴极材料的新理念,即将质子阻塞的复合阴极用于质子导体基SOFCs。实验中,对比探讨了质子阻塞的La0.7Sr0.3FeO3-δ (L)-Ce0.8Sm0.202-δ(SDC)复合阴极与传导质子的L-BaZr0.1Ce0.7Y0.2O3-δ (BZCY)复合阴极的电化学性能,结果发现质子阻塞的L-SDC复合阴极在质子导体基SOFCs中也存在很好的性能输出,甚至优于传导质子的L-BZCY复合阴极。除此之外,也开发了其它几种高性能的质子阻塞的复合阴极,相应的单电池都可从输出非常优异的性能。所有结果表明,基于阴极材料的多孔结构特点,质子传导性能并不是质子导体基SOFCs阴极材料所必需的,质子阻塞的复合氧化物系统也可成为一种非常适合质子导体基SOFCs的阴极材料。第三章,设计了一种新型稳定的BaZrO3基质子导体BaZrO3(BZSY),并将其运用于SOFCs。经过10mol%Sn掺杂BaZr0.8y0.2O3-δ后得到的BZSY仍然保持立方钙钛矿结构。XPS和TGA结果表明,与BaZr0.8Y0.2O3-δ相比,BZSY具有更强的碱性和质子化水合能力,电导率也由此得到了提升。而且,Sn掺杂后,BZSY仍然保持非常高的抗CO2和H2O腐蚀的化学稳定性。采取浆料涂覆法制备了高电导率的致密BZSY电解质薄膜,相应单电池输出了非常高的功率密度,在700℃时达到了360mW.cm-2,这是BaZrO3基燃料电池领域的一个很大突破。探讨结果表明,通过进一步优化制备工艺并开发高性能的电极材料,BaZr03基燃料电池也是非常有前景的中低温SOFCs。第四章,设计制备了基于BaZr0.1Ce0.7Y0.1Yb0.1O3-δ (BZCYYb)质子导体的Patterned Pt电极,初步探讨了在燃料电池或金属陶瓷氢气分离膜工作条件下氢气在Pt-BZCYYb界面的氧化反应动力学。采取稳态极化法测试了电池在不同温度、氢分压和水分压下的电化学交流阻抗谱。采取Butler-Volmer公式对交换电流密度、极限电流密度从及电荷转移系数等进行了拟合计算。同时,根据氢分压对极化电阻、交换电流密度从及极限电流密度的影响估算了氢气氧化反应的表观反应级数。结果表明,在Pt-BZCYYb界面的氢气氧化反应速率主要受氢气的裂解反应制约,同时,随着极化过电位或电流的增多,表面扩散等物质输运历程将变的越来越重要。本章结果为更好地优化设计质子导体基SOFC阳极材料和微结构从及金属陶瓷氢分离膜奠定了论述基础。第五章,首次采取一步燃烧法合成了BaCe0.8Sm0.2O3-δ(BCS)-Ce0.8Sm0.2O2-δ(SDC)氧离子-质子混合离子导体。BCS-SDC混合离子导体有效改进了BCS和SDC单相材料的典型缺点,相比单相材料,能有效地抑制电子传导和显著改进化学稳定性,是一种非常有运用前景的中低温SOFCs的电解质材料。在BCS-SDC复合材料中,BCS和SDC两相具有很好的化学相容性,同时,BCS和SDC晶粒分布均匀。BCS-SDC具有很好的烧结活性和较高的电导率。作为SOFC的电解质材料,相应的单电池不仅具有远高于SDC基SOFCs的开路电压而且也体现出较好的长期运转稳定性。单电池在采取湿润氢气和甲烷作燃料时,均可从输出很高的功率密度。同时,初步探讨显示Ni-BCS-SDC阳极具有良好的抗积碳能力,有希望成为新型的抗积碳阳极材料。第六章,设计了一种消除了内短路的新型SDC基SOFCs。在制备单电池时,采取含Ba的NiO-BaZr0.1Ce0.7Y0.2O3-δ阳极粉体取代传统的NiO-SDC阳极,在阳极支撑半电池的高温烧结历程中,Ba以阳极向SDC电解质层扩散,接着在阳极和电解质界面原位生成一层很薄的BaO-CeO2-Sm2O3三元复合电子阻隔层。在1350℃共烧论文导读:106-1185.3.1相结构107-1085.3.2粉体形貌108-1095.3.3烧结活性109-1105.3.4电导率110-1115.3.5燃料电池中的运用111-1185.4结论118参考文献118-122第六章一种消除内短路的新型氧化铈基SOFC122-1366.1引言122-1236.2实验123-1246.2.1粉体制备1236.2.2电池制备1236.2.3单电池电化学性能测试及表征123-1246.3结果与
制备的单电池,开路电压在700,550,500和550℃分别达到1.04,1.05,1.07和1.08V,己非常接近论述电动势,说明单电池内短路电流几乎被完全消除。600℃时,单电池在0.9V的工作电压下功率密度仍然可从达到221mW.cm-2,而传统的氧化铈基SOFCs根本无法在这样一个高输出电压下工作。探讨结果表明,这种新结构的SDC基SOFCs是一种很有运用前景的中低温SOFCs。第七章,对本文工作进行了总结,并提出了几点针对质子导体基SOFCs和DCO基SOFCs还值得深入探讨的不足。关键词:固体氧化物燃料电池论文质子导体论文阴极论文电解质论文内短路论文掺杂的氧化铈论文新结构论文
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Abstract7-12
第一章 绪论12-54

1.1 引言12-13

1.2 质子导体基SOFCs的工作原理13-14

1.3 质子导体基SOFCs的阴极材料14-22

1.4 质子导体基SOFCs的阳极材料22-26

1.5 质子导体基SOFCs的电解质材料26-30

1.6 质子导体基SOFCs前景展望30-31

1.7 掺杂氧化铈基SOFCs内短路的消除31-36

1.8 本文的探讨背景与探讨内容36-38

参考文献38-54
第二章 运用于质子导体基SOFC的质子阻塞的复合阴极探讨54-72

2.1 引言54-55

2.2 实验55-56

2.1 粉体制备55

2.2 电池制备55-56

2.3 电化学性能测试极为他表征56

2.3 结果与讨论56-67

2.3.1 L-SDC和L-BZCY复合阴极的对比探讨56-66

2.3.2 其它质子阻塞的复合阴极在质子导体基SOFC中的运用66-67

2.4 结论67-68

参考文献68-72
第三章 BaZr_(0.7)Sn_(0.1)Y_(0.2)O_(3-δ):一种新型稳定的质子导体72-90

3.1 引言72

3.2 实验72-74

3.

2.1 粉体制备72-73

3.

2.2 材料表征73

3.

2.3 单电池制备及电化学性能测试73-74

3.3 结果与讨论74-84

3.1 相结构74-76

3.2 XPS分析76

3.3 热重分析76-77

3.4 电导率77-79

3.5 化学稳定性79-80

3.6 SOFC中的运用80-84

3.4 结论84-85

参考文献85-90
第四章 Patterned Pt-BZCYYb界面的氢气氧化反应动力学的初步探讨90-104

4.1 引言90-91

4.2 实验91-92

4.

2.1 粉体制备91

4.

2.2 Patterned Pt-BZCYYb电极制备91

4.

2.

3. 电化学性能测试及表征91-92

4.3 结果与讨论92-101 4.

3.1 Patterned Pt-BZCYYb界面的微观形貌92-93

4.

3.2 开路状态下的电化学交流阻抗谱测试93-95

4.

3.3 稳态极化状态下的电化学交流阻抗谱测试95-100

4.

3.4 氢分压对稳态极化的影响100-101

4.4 结论101
参考文献101-104
第五章 一种新型氧离子-质子混合导体极为在SOFC中的运用104-122

5.1 引言104-105

5.2 实验105-106

5.

2.1 粉体制备105-106

5.

2.2 电池制备106

5.

2.3 材料表征106

5.

2.4 单电池电化学性能测试及表征106

5.3 结果与讨论106-118
5.

3.1 相结构107-108

5.

3.2 粉体形貌108-109

5.

3.3 烧结活性109-110

5.

3.4 电导率110-111

5.

3.5 燃料电池中的运用111-118

5.4 结论118
参考文献118-122
第六章 一种消除内短路的新型氧化铈基SOFC122-136

6.1 引言122-123

6.2 实验123-124

6.

2.1 粉体制备123

6.

2.2 电池制备123

6.

2.3 单电池电化学性能测试及表征123-124

6.3 结果与讨论124-133
6.

3.1 电子阻隔层的形成124-127

6.

3.2 共烧温度的影响127-129

6.

3.3 单电池性能129-133

6论文导读:.4结论133参考文献133-136第七章论文总结与探讨展望136-1387.1论文总结136-1377.2探讨展望137-138致谢138-140在读期间发表的学术论文与取得的其它探讨成果140-143上一页123
.4 结论133
参考文献133-136
第七章 论文总结与探讨展望136-138

7.1 论文总结136-137

7.2 探讨展望137-138

致谢138-140
在读期间发表的学术论文与取得的其它探讨成果140-143