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试述分子筛杂原子取代磷酸铝分子筛合成及表征结论

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论文导读:化的1-哌嗪和1,2-环己二胺平衡。ZnAPO-CJW1/ZnAPO-CJW2也可从看作是由无数个“破损的”双6元环笼型结构单元连接而成,这种连接模式与CHA和AEI结构中双6元环相互的连接模式及其相似,其中模板剂处于10元环孔道中用于平衡骨架负电荷。由于Zn取代量为50%,所从在脱除模板剂的历程中,易造成骨架坍塌。ZnAPO-CJW1/ZnAPO-CJW2的合
摘要:分子筛材料的特殊性能与其孔道结构(如骨架组成、孔道的尺寸、形状、维数、走向、从及孔道表面的性质等)密切相关。分子筛材料在催化、精细化工等领域取得的突出成就奠定了此类材料在合成与制备化学领域的重要战略地位。由此,人们对于这类材料的设计、合成、改性、性质探讨从及新合成办法的开发都给予了极大的热情与关注。磷酸铝分子筛由于其新颖的骨架结构和良好的热稳定性,成为分子筛微孔化合物的探讨热点之一。将杂原子引入磷酸铝分子筛骨架,不仅丰富了骨架的组成,产生了新颖的分子筛结构,并且赋予这类化合物优良的催化性质、特殊的光学性质从极为它几点电、磁学性质,由此杂原子取代磷酸铝分子筛具有很高的探讨价值。本文中,我们从杂原子取代磷酸铝分子筛为主要探讨对象,探讨这类材料的合成特征、结构信息从及特殊性质。取得的主要探讨成果如下:1.分别从1-哌嗪和1,2-环己二胺为模板剂,首次合成出具有CGS构型的杂原子取代磷酸铝分子筛ZnAPO-CJW1(|(C_5H_(14)N_2)_4|[Zn_8Al_8P_(16)O_(64)]·4H_2O)和ZnAPO-CJW2(|(C_6H_(16)N_2)_4|[Zn_8Al_8P_(16)O_(64)]),并对其进行了结构剖析和性质表征,体系地探讨了反应系统中各因素对产物的影响。ZnAPO-CJW1/ZnAPO-CJW2具有沿着[100],[010],[001]方向上的三维交叉孔道,孔道分别具有10元环,8元环,8元环的开口。晶体结晶在单斜晶系,P21/c空间群,不对称结构单元图中含有4个结晶学不等价的金属Zn(Al)原子(Zn/Al=1/1),4个结晶学不等价的磷(P)原子。ZnAPO-CJW1/ZnAPO-CJW2的骨架结构是由ZnO_4/AlO_4四面体和PO_4四面体严格交替连接形成,骨架的负电荷分别由双质子化的1-哌嗪和1,2-环己二胺平衡。ZnAPO-CJW1/ZnAPO-CJW2也可从看作是由无数个“破损的”双6元环笼型结构单元连接而成,这种连接模式与CHA和AEI结构中双6元环相互的连接模式及其相似,其中模板剂处于10元环孔道中用于平衡骨架负电荷。由于Zn取代量为50%,所从在脱除模板剂的历程中,易造成骨架坍塌。ZnAPO-CJW1/ZnAPO-CJW2的合成丰富了CGS拓扑结构的磷酸铝组成,在磷酸铝性质开发方面具有潜在运用价值及作用。2.首次从1-哌嗪为模板剂,合成出具有LEV拓扑结构类型的杂原子取代磷酸铝分子筛CoAPO-CJW3(|(C_5H_(14)N_2)|[Co_2Al_4P_6O_(24)]),并对其进行了结构剖析和组成分析。CoAPO-CJW3具有三维8元环孔道,骨架中Co:Al=1:2,质子化的1-哌嗪有着于8元环孔道中平衡骨架电荷。研究了同一合成系统中出现的LEV、CHA、CGS三种结构的相关性及模板剂的共性。3.从1,2-环己二胺为模板剂,在水热条件下成功合成出具有新颖拓扑结构的化合物ZnAPO-CJ61(|C_6H_(16)N_2|[Zn_2Al__5O_(20)]),ZnAPO-CJ61具有沿[100]和[010]方向的二维8元环孔道,是ABC-6家族的新成员,骨架包含can笼、d6r笼、gme笼从及一种新颖的笼([4~34~64~66~26~38~38~6]),通常笼型结构单元会成为催化反应进行的场所。本论文通过体系调变反应系统中凝胶配比、反应原料、温度、时间等,对ZnAPO-CJ61的合成因素进行了详细的研究。总之,本文在杂原子取代磷酸铝分子筛的探讨和开发方面做了部分工作,通过对新组成、新结构的杂原子取代磷酸铝分子筛合成与表征,体系考察了杂原子在磷酸铝分子筛中的取代机制及合成规律,为实现从功能为导向的无机微孔晶体材料的定向设计合成积累了几点基础的实验数据和相关资料。关键词:磷酸铝论文分子筛论文杂原子论文取代论文拓扑结构论文
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Abstract6-9
目录9-13
第一章 绪论13-57

1.1 无机多孔材料13

1.2 无机微孔分子筛材料13-29

1.论文导读:原料与试剂86-873.2.2合成办法与条件873.2.3合成历程中各因素的调控87-933.3ZnAPO-CJ61的表征93-953.3.1ZnAPO-CJ61的X-射线粉末衍射谱图分析933.3.2ZnAPO-CJ61的光学照片93-943.3.3ZnAPO-CJ61的化学组成分析94-953.3.4ZnAPO-CJ61的热重分析953.4ZnAPO-CJ61的结构剖析95-963.5本章小结96-97第四章结论与展

2.1 无机微孔分子筛的结构组成14-18

1.2.2 无机微孔分子筛的进展历史18-21

1.2.3 硅酸盐沸石分子筛21-22

1.2.4 磷酸铝分子筛22-28

1.2.5 磷酸镓分子筛28-29

1.3 杂原子取代磷酸铝分子筛29-39

1.3.1 具有同构拓扑结构的杂原子取代磷酸铝30-34

1.3.2 具有新颖拓扑结构的杂原子取代磷酸铝34-38

1.3.3 杂原子取代磷酸铝分子筛的运用38-39

1.4 无机微孔材料的合成办法39-49

1.4.1 水热与溶剂热合成路线40

1.4.2 微波辅助合成路线40-42

1.4.3 浓凝胶合成路线42-44

1.4.4 离子热合成路线44-47

1.4.5 组合合成路线47-49

1.4.6 其他合成办法49

1.5 磷酸铝及杂原子取代磷酸铝分子筛合成的影响因素49-54

1.5.1 反应物凝胶组成49-50

1.5.2 模板剂类型50-51

1.5.3 杂原子因素51-53

1.5.4 反应系统 pH 值53

1.5.5 反应温度及时间53-54

1.6 本文的选题目的与作用54-55

1.7 本文所取得的主要成果55

1.8 本文所用表征手法及测试手段55-57

第二章 具有 CGS 拓扑结构的金属取代磷酸铝分子筛57-85

2.1 引言57-58

2.2 ZnAPO-CJW1 的合成58-63

2.1 原料与试剂58

2.2 合成办法与条件58-59

2.3 合成条件讨论59-63

2.3 ZnAPO-CJW1 的表征63-69

2.3.1 ZnAPO-CJW1 的单晶结构测试63-66

2.3.2 ZnAPO-CJW1 的 X-射线粉末衍射谱图分析66

2.3.3 ZnAPO-CJW1 的扫描电镜照片66-67

2.3.4 ZnAPO-CJW1 的化学组成分析67-68

2.3.5 ZnAPO-CJW1 的热重分析68

2.3.6 ZnAPO-CJW1 的核磁数据分析68-69

2.4 ZnAPO-CJW2 的合成69-72

2.4.1 原料与试剂69

2.4.2 合成办法与条件69-70

2.4.3 合成条件讨论70-72

2.5 ZnAPO-CJW2 的表征72-77

2.5.1 ZnAPO-CJW2 的单晶结构测试72-74

2.5.2 ZnAPO-CJW2 的 X-射线粉末衍射谱图分析74-75

2.5.3 ZnAPO-CJW2 的扫描电镜照片75

2.5.4 ZnAPO-CJW2 的化学组成分析75-76

2.5.5 ZnAPO-CJW2 的热重分析76-77

2.5.6 ZnAPO-CJW2 的核磁数据分析77

2.6 ZnAPO-CGS 的结构分析77-80

2.7 实验研究80-82

2.8 本章小结82-85

第三章 新型杂原子取代磷酸铝分子筛的合成与调控85-97

3.1 引言85-86

3.2 ZnAPO-CJ61 的合成86-93

3.

2.1 原料与试剂86-87

3.

2.2 合成办法与条件87

3.

2.3 合成历程中各因素的调控87-93

3.3 ZnAPO-CJ61 的表征93-95

3.1 ZnAPO-CJ61 的 X-射线粉末衍射谱图分析93

3.2 ZnAPO-CJ61 的光学照片93-94

3.3 ZnAPO-CJ61 的化学组成分析94-95

3.4 ZnAPO-CJ61 的热重分析95

3.4 ZnAPO-CJ61 的结构剖析95-96

3.5 本章小结96-97

第四章 结论与展望97-99
参考文献99-113
致谢113-115
作者介绍及科研成果115-117
附录117-127