谈谈石墨石墨烯器件制备及其性能

论文导读：常规的化学加热还原法快捷、方便和干净,可以获得大批量的还原程度可控的rGO；而电场诱导法不需要化学还原剂的参与,减少了对石墨烯器件的污染。采取微波法制备rGO,然后通过旋涂沉积的策略制备了rGO器件。我们探讨了它对N02气体的响应特性,发现rGO器件对N02气体的响应灵敏度显著依赖于还原程度。对于充分还原的rGO器件,当N02气
摘要：石墨烯作为最薄的单原子层二维材料,其极高的载流子迁移率、热导率以及优越的光学和力学特性,使其成为制备柔性、透明高性能场效应管、传感及光电器件的热门材料之一,在信息、能源、军事、生物等领域具有广泛的运用前景。但是,石墨烯无带隙的特点限制了它在逻辑器件中的运用。为此,人们通过设计和制备石墨烯条带、纳米网孔结构、表面修饰和边缘掺杂等手段,不断调控石墨烯的电子和能带结构,以获得高性能的场效应器件。另一方面,鉴于石墨烯的二维结构,人们也希望能够制备出完全基于碳基材料的二维集成电路,以补充和改善现有的硅基集成电路。针对上面陈述的挑战,我们利用扫描原子力显微镜、电子束光刻等先进技术,围绕如何实现直接制备石墨烯场效应器件与电路、如何构筑高性能的石墨烯传感器件、如何实现不同微加工技术在制备纳米器件中的集成等重要科学不足和关键技术开展了一系列探讨性的探讨工作。本博士论文的四章内容简述如下：在第一章中,我们首先综述了石墨烯结构特点、独特的物理特性以及典型的器件运用,随后较为详细地介绍扫描探针显微镜的种类、工作方式和特点,最后阐明了本论文的主要探讨内容。第二章主要涉及利用原子力显微镜结合催化还原的策略直写制备石墨烯器件的工作。我们首先介绍利用Pt针尖的催化作用还原氧化石墨烯的策略,并探讨了衬底温度、针尖的作用力以及移动速度对氧化石墨烯还原程度的影响,发现提升温度、增大针尖的作用力以及减慢针尖的移动速度都会提升氧化石墨烯的还原程度。接着我们利用拉曼光谱和导电性表征确认了氧化石墨烯的还原结果。通过系统的对照试验和XPS浅析,我们证实了这一催化还原历程中Pt针尖作为催化剂和氢气作为还原剂的独特作用。借助密度函数论述计算,我们进一步提出此催化还原反应的微观机制包含6个历程,确定了每个历程对应的能垒变化,并给出了此反应可以发生的依据。随后我们采取Pt针尖催化还原技术,在氧化石墨烯上成功直接写出互联电路图形和FET器件。探讨表明这种策略制备的还原石墨烯条带的电导率可达～104S/m,载流子迁移率-20cm2/VS,这一性能居目前报道的还原石墨烯条带的前列。我们还探讨了衬底温度对所制备的条带器件尺寸和性能的调控影响。最后我们指出我们进展的Pt针尖催化还原技术是一种非常有竞争力和广泛运用前景的原位制备还原石墨烯条带器件及其电路的新策略,如果同热针尖还原技术相结合,可以克服衬底温度的限制,有望进一步提升所制备的石墨烯器件的性能。第三章侧重探讨了还原石墨烯器件的气体响应行为。我们首先探讨了微波加热还原石墨烯(rGO)和电场诱导还原石墨烯制备rGO器件的特点,发现微波加热法比常规的化学加热还原法快捷、方便和干净,可以获得大批量的还原程度可控的rGO；而电场诱导法不需要化学还原剂的参与,减少了对石墨烯器件的污染。采取微波法制备rGO,然后通过旋涂沉积的策略制备了rGO器件。我们探讨了它对N02气体的响应特性,发现rGO器件对N02气体的响应灵敏度显著依赖于还原程度。对于充分还原的rGO器件,当N02气体浓度1ppm时,其电导响应灵敏度为35.5%/ppm,远大于剥离石墨烯和热还原石墨烯的数值；而当N02气体浓度1ppm时,其灵敏度同剥离石墨烯和热还原石墨烯的相近。当rGO的还原程度较低时,在10ppm的范围内,rGO器件的灵敏度可以达到53±23%/ppm,是充分还原的rGO器件的10倍。如果进一步降低rGO的还原程度,相应器件的灵敏度可达196±104%/ppm。这些结果表明rGO表面的缺陷对气体的吸附和电荷转移有重要的作用。由此,通过调控rGO表面的缺陷种类及其数量,可以实现对N02气体的高效探测。第四章开展了一些新的纳米结构制备策略同现有微纳加工技术的集成探讨。我们首先利用焦耳热和电迁移相结合的方式以及纳米金颗粒介电泳的方式制备出10纳米间隔的纳米电极对。这两种策略操作简单、可控性好,均可同现有的微加工平面工艺相容,以而为制备和实现纳米器件提供了新的途径。接着我们采取基于AFM的阳极氧化法和蘸笔印刷术,在衬底表面直接进行加工出最小尺寸小于100纳米的掩模图形。这种技术与常规微加工技术结合,有望可以部分替代现有的平面光刻工艺,实现纳米器件经济、简单、高效地组装和制备。关键词：石墨烯论文还原石墨烯论文石墨烯条带论文纳米光刻论文论文导读：34-351.4.3电辅助的SPL35-361.5本论文的探讨工作36-39参考文献39-51第二章扫描探针局域催化还原直写石墨烯条带及其器件51-882.1引言51-552.1.1石墨烯与氧化石墨烯性能概要51-532.1.2利用扫描探针术直接制备石墨烯条带53-542.1.3基于扫描探针的局域催化反应54-552.2扫描探针催化还原石墨烯的设计与制约55-672.2.1扫
场效应器件论文传感器论文扫描探针显微术论文
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ABSTRACT7-13
第一章 绪论13-51

1.1 石墨烯的基本物理特性13-20

1.1 电输运特性14-17

1.2 光学特性17-18

1.3 力学特性18-19

1.4 热学特性19-20

1.2 石墨烯在器件领域的运用20-24

1.2.1 场效应管20-21

1.2.2 存储器21-22

1.2.3 透明电极22-23

1.2.4 传感器23-24

1.3 原子力显微镜(AFM)的成像原理与工作方式24-31

1.3.1 整体介绍25-26

1.3.2 针尖和悬臂26-28

1.3.3 几种工作方式28-31

1.4 基于AFM的扫描探针光刻技术(SPL)31-36

1.4.1 整体介绍32-34

1.4.2 力辅助的SPL34-35

1.4.3 电辅助的SPL35-36

1.5 本论文的探讨工作36-39

参考文献39-51
第二章 扫描探针局域催化还原直写石墨烯条带及其器件51-88

2.1 引言51-55

2.

1.1 石墨烯与氧化石墨烯性能概要51-53

2.

1.2 利用扫描探针术直接制备石墨烯条带53-54

2.

1.3 基于扫描探针的局域催化反应54-55

2.2 扫描探针催化还原石墨烯的设计与制约55-67

2.1 扫描探针催化还原氧化石墨烯的实验架构和历程55-58

2.2 扫描探针催化还原氧化石墨烯的调控因素58-63

2.3 还原石墨烯条带的拉曼光谱和导电特性表征63-67

2.3 Pt针尖催化还原石墨烯的机理探讨67-73

2.3.1 Pt针尖和氢气氛在催化还原中的作用67-69

2.3.2 Pt颗粒催化还原氧化石墨烯的XPS探讨69-71

2.3.3 Pt针尖催化还原氧化石墨烯微观历程的论述模拟71-73

2.4 Pt针尖催化还原直写石墨烯原型器件和电路73-84

2.4.1 Pt针尖催化还原直写不同宽度的还原石墨烯条带互联结构73-76

2.4.2 Pt针尖催化还原直写石墨烯条带FET器件及其性能调控76-84

2.5 本章小结84-85

参考文献85-88
第三章 还原石墨烯器件对NO_2的气体响应88-107

3.1 引言88-89

3.2 还原石墨烯(rGO)器件的制备策略89-98

3.

2.1 微波加热法制备rGO器件89-93

3.

2.2 电场诱导制备rGO器件93-98

3.3 测量rGO器件对NO_2的气体响应98-104

3.4 本章小结104-105

参考文献105-107
第四章 纳米电极的制备及扫描探针掩模加工技术107-135

4.1 引言107-109

4.2 10nm间隔金属纳米电极的制备109-122

4.

2.1 金属纳米电极的作用及现有制备策略109-111

4.

2.2 熔断法制备10nm间隔的金电极111-117

4.

2.3 金纳米颗粒介电泳法制备10nm金电极117-122

4.3 基于扫描探针的掩模加工技术122-132
4.

3.1 针尖阳极氧化法制备氧化硅图形123-128

4.

3.2 蘸笔印刷术在金膜表面制备单分子膜图形128-132

4.4 本章小结132-133
参考文献133-135
致谢135-137
在读期间发表的学术论文与专利137-139