简论电化学基于铜/氧化铜纳米材料非酶葡萄糖传感器怎样

论文导读：
摘要：糖尿病（Diabetes）是一种代谢紊乱综合症，是世界公共健康不足。患病率在全球以惊人速度增加的糖尿病仍然是受到人们日益关注的疾病。该疾病是导致世界上死亡和残疾的主要理由之一。糖尿病一旦制约不好会引起多种并发症。这些并发症通过严格的制约个人血糖浓度水平是能够被大大地减少发病的程度，甚至不发病。由此，严格监测血糖水平对糖尿病的诊断和管理密不可分，它的检测具有重要的临床作用。时至今，葡萄糖传感器已经经历了基于酶的和非酶的传感器的进展。虽然基于酶的葡萄糖传感器经历了三代的演变进展，但是它们都摆脱不了酶所固有的不稳定性的缺点。此外，酶的运用还受其他条件的制约，如pH、温度、湿度和对氧气的依赖性等。加之，酶的昂贵，使得传感器始终面对着构建成本的不足。基于以上因素，非酶葡萄糖传感器的探讨受到了极大的关注。为了进展灵敏的非酶葡萄糖传感器，已有大量文献报道了已经探讨的一系列各种金属和金属氧化物、双金属纳米材料或者合金、以及金属/金属氧化物-碳纳米管复合材料也已提出。尽管粒径大的材料和纳米尺度的材料都已经用于探讨电催化葡萄糖的氧化作用，但是纳米结构的金属氧化物带或不带其他掺杂物质（如贵金属或导电金属氧化物）在非酶葡萄糖的检测方面还没有被系统地探讨。一般认为纳米尺度的金属氧化物的性质不同于块体材料，这是由于纳米材料非常小的尺寸，大的表面积与体积比，更大程度的结晶度和德拜长度（λD）的理由。由此推测，纳米结构的金属氧化物或者金属氧化物复合材料，大大提升了灵敏度和/或者选择性，并且在电化学传感器的运用上（如葡萄糖的检测）也可能最大限度的减少毒性中间体的吸附，这将在本论文中进行证明。本探讨以基于铜/氧化铜的纳米材料构建非酶葡萄糖传感器，并运用这种传感器在碱性条件和中性条件下均成功实现了对葡萄糖的检测，有望成为在医疗诊断、生物历程和食品工业方面具有潜在运用的理想材料。开展主要探讨工作如下：（1）由一种简易、尺寸可控的湿化学法合成一种能实现超灵敏的和选择性好的非酶葡萄糖传感器的Cu纳米线（CuNWs）催化剂。对所制备的CuNWs的形态、结晶度和表面性质分别通过SEM、XRD和XPS等手段进行表征。结果表明，CuNWs粒度分布均匀，并具有大的比表面积（＞200）。CuNWs对葡萄糖的电氧化反应作用的电化学性质通过循环伏安法进行了充分探讨。其优越的导电性和突出的催化性能，对葡萄糖的计时安培检测，由CuNWs修饰的玻碳电极展现出非凡的检测限（可低至35nM（S/N=3）），和伴随优良灵敏度（420.3μAcm-2mM-1）的宽泛的动态范围（线性响应可达3mM）。灵敏度比对照电极高出10,000多倍。所开发的葡萄糖传感器的性能也不受氧气的制约和氯离子的毒化。此外，在干扰物的正常生理水平的浓度下，来自尿酸（UA）、抗坏血酸（AA）、醋氨酚（AP）、果糖和蔗糖的干扰可以忽略不计，证明了CuNWs修饰的玻碳电极的优异的选择性。最后，对人血清样本中葡萄糖浓度的定量检测的准确度好和精密度高，意味着CuNWs在进展具有灵敏性和选择性的非酶葡萄糖传感器的成功运用。（2）以CuNWs和单壁碳钠米管（SWCNTs）组成的电催化剂构建成的一种新杂交复合材料为探讨对象，进一步探讨纳米结构的CuNWs掺杂其他物质在非酶葡萄糖的传感检测方面的运用。通过SEM、EDX和XRD分别对所制备的CuNWs-SWCNTs杂交复合材料的形态、化学组成和晶体结构进行了表征。通过循环伏安法探讨了CuNWs-SWCNTs对葡萄糖电氧化反应的电催化性能，并且观察到由于CuNWs与SWCNTs之间的协同效应所增强的电化学性能。杂交复合材料对葡萄糖监测的进一步运用展现出其对血糖检测的宽泛的动态范围（89nM的检测限（S/N=3）），极好的灵敏度（637.3μAcm~(-2)mM~(-1)）以及对常规干扰物的良好的选择性。这些结果表明，CuNWs-SWCNTs杂交复合材料在多种运用中，是一种很有前途的材料。（3）基于金属铜表面易被氧化成氧化铜，故进一步探讨了氧化铜（CuO）纳米材料对检测葡萄糖的运用，并探究了分别在最大电流响应的峰电位和初始氧化历程的电位下的检测响应。CuO纳米线（CuONWs）由一个简易的反应历程制得。在CuNWs的合成策略基础上，直接将CuNWs进行高温锻烧即得CuONWs。SEM和TEM用以论文导读：的电极材料25-271.4本论文的探讨目的、主要探讨内容及革新点27-301.4.1探讨目的271.4.2主要探讨内容27-281.4.3革新点28-302不同结构的铜纳米材料的制备及表征30-482.1引言30-312.2实验部分31-342.2.1试剂与仪器31-322.2.2材料制备与表征32-342.3结果与讨论34-462.

3.1铜纳米线的表征34-382.2铜纳米线与单壁碳纳

表征所制备的CuONWs的形态、表面性质和晶体结构。此外，XRD探讨了黑色终产物的成分组成。用CuONWs构建的非酶传感器在0.05MNaOH溶液中对葡萄糖的检测体现出极好的电化学性能。该传感器在两个不同的工作电位下对葡萄糖均体现出快速的检测响应（＜5s）和宽泛的动态范围（在+0.55V工作电位下，灵敏度为556.2μA·cm~(-2)·mM~(-1)（R2=0.995）；在+0.3V工作电位下，灵敏度为107.2μA·cm~(-2)·mM~(-1)（R2=0.984））。Langmuir等温吸附论述用于拟合校准曲线。在+0.55V的峰电位下对CuONWs推动的葡萄糖的氧化反应机制和对AA、UA和AP的良好的选择性也进行了探讨。此外，来自生理浓度水平的果糖和蔗糖的干扰微不足道，进一步证明了CuONWs优良的选择性。这些结果证明，CuONWs在用于葡萄糖非酶检测的具有灵敏性和选择性的传感器的进展具有巨大的潜在运用。（4）探讨了基于铜的纳米材料在中性条件下对葡萄糖的非酶传感检测。参考一种大规模的回流合成技术合成了具有明确纳米结构的氧化铜纳米花材料（CuONFs）。用CuONFs构建的非酶葡萄糖传感器实现了在中性溶液中对葡萄糖及其他碳水化合物的检测。各种技术被用来表征CuONFs的结构和组成。SEM探讨所制备材料的形态；XRD探讨所得终产物的晶体结构；FTIR用以确认合成历程中硝酸铜向氧化铜的完全转化。CuONFs对葡萄糖检测的电化学性能通过循环伏安法、电化学阻抗谱法和差分脉冲伏安法进行探讨。探讨结果显示，CuONFs对葡萄糖的检测体现出较宽的线性响应范围（可至10mM（R2=0.997）），以及良好的选择性（对干扰物UA和AA）。CuONFs所增强的传感性能也体现在对其他碳水化合物的检测上。这些结果表明CuONFs在生物传感器的进展向生理条件下对非酶碳水化合物的检测的潜在适用性。关键词：铜论文纳米材料论文葡萄糖论文非酶传感器论文电化学论文
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英文摘要6-12
1 绪论12-30

1.1 引言12-13

1.1 糖尿病概况12

1.2 电化学葡萄糖传感器12-13

1.2 酶葡萄糖传感器的探讨近况13-21

1.2.1 第一代酶葡萄糖生物传感器14-17

1.2.2 第二代酶葡萄糖生物传感器17-19

1.2.3 第三代酶葡萄糖生物传感器19-21

1.3 非酶葡萄糖传感器的探讨近况21-27

1.3.1 基于Pt的电极材料23-24

1.3.2 基于Au的电极材料24

1.3.3 基于Ni的电极材料24-25

1.3.4 基于Cu的电极材料25

1.3.5 基于C的电极材料25-27

1.4 本论文的探讨目的、主要探讨内容及革新点27-30

1.4.1 探讨目的27

1.4.2 主要探讨内容27-28

1.4.3 革新点28-30

2 不同结构的铜纳米材料的制备及表征30-48

2.1 引言30-31

2.2 实验部分31-34

2.1 试剂与仪器31-32

2.2 材料制备与表征32-34

2.3 结果与讨论34-46

2.3.1 铜纳米线的表征34-38

2.3.2 铜纳米线与单壁碳纳米管复合物的表征38-40

2.3.3 氧化铜纳米线的表征40-44

2.3.4 氧化铜纳米花的表征44-46

2.4 本章小结46-48

3 运用铜纳米线对血糖检测的探讨48-64

3.1 引言48-49

3.2 实验部分49-50

3.

2.1 试剂与仪器49-50

3.

2.2 铜纳米线修饰电极的制备50

3.

2.3 电化学测量策略50

3.3 结果与讨论50-63

3.1 葡萄糖在Nafion/CuNWs/GCE的电氧化行为探讨50-54

3.2 Nafion/CuNWs/GCE对葡萄糖的计时电流检测54-59

3.3 干扰性和选择性探讨59-62

3.4 重现性和人血清样本测量62-63

3.4 本章小结63-64

4 铜纳米线与单壁碳纳米管杂交复合物增强葡萄糖的电氧化检测探讨64-76

4.1 引言64-65

4.2 实验部分65-66

4.

2.1 试剂与仪器65

4.2.2 铜纳论文导读：.3重现性和选择性探讨71-734.4本章小结73-765运用氧化铜纳米线对葡萄糖的探讨76-845.1引言76-775.2实验部分77-785.2.1试剂与仪器775.2.2氧化铜纳米线的电极修饰77-785.2.3电化学测量策略785.3结果与讨论78-835.3.1Nafion/CuONWs/GCE的电化学行为78-795.3.2Nafion/CuONWs/GCE对葡萄糖的计时电流检测79-815.3.3重
米线与单壁碳纳米管复合物的电极修饰65-66

4.

2.3 电化学测量策略66

3 结果与讨论66-73 4.

3.1 Nafion/CuNWs-SWCNTs/GCE的循环伏安行为66-68

4.3.2 Nafion/CuNWs-SWCNTs/GCE对葡萄糖的计时电流检测68-71

4.

3.3 重现性和选择性探讨71-73

4 本章小结73-76 5 运用氧化铜纳米线对葡萄糖的探讨76-84

5.1 引言76-77

5.2 实验部分77-78

5.

2.1 试剂与仪器77

5.

2.2 氧化铜纳米线的电极修饰77-78

5.

2.3 电化学测量策略78

5.3 结果与讨论78-83
5.

3.1 Nafion/CuONWs/GCE的电化学行为78-79

5.

3.2 Nafion/CuONWs/GCE对葡萄糖的计时电流检测79-81

5.

3.3 重现性和选择性探讨81-83

5.4 本章小结83-84
6 基于中性条件氧化铜纳米花对葡萄糖的检测探讨84-98

6.1 引言84-85

6.2 实验部分85-86

6.

2.1 试剂与仪器85

6.

2.2 氧化铜纳米花的电极修饰85-86

6.

2.3 电化学测量策略86

6.3 结果与讨论86-95
6.

3.1 Nafion/CuONFs/GCE的循环伏安行为86-88

6.

3.2 Nafion/CuONFs/GCE对葡萄糖的EIS检测88-89

6.

3.3 Nafion/CuONFs/GCE对葡萄糖的DPV检测89-91

6.

3.4 选择性和重现性探讨91-92

6.

3.5 其他糖类的检测92-95

6.4 本章小结95-98
7 铜/氧化铜纳米材料的形成及其对葡萄糖催化氧化机理探究98-106

7.1 铜/氧化铜纳米材料的形成探究98-99

7.2 铜/氧化铜纳米材料对葡萄糖的催化氧化机理探讨99-104

7.

2.1 结构与稳定性浅析101-102

7.

2.2 电子电荷分布浅析102-103

7.

2.3 分子上的原子浅析103-104

7.3 本章小结104-106
8 总结与展望106-110
8.1 总结106-108
8.2 展望108-110
致谢110-112
参考文献112-134
附录134-135
A.作者在攻读博士学位期间发表的论文目录134-135
B.作者在攻读博士学位期间申请的专利目录135
C.作者在攻读博士学位期间的获奖情况135