阐释粒子憎水性纳米金属粒子制备及催化活性

论文导读：uCl4·4H2O,可以得到超均一、超分散的纳米金粒子,将制备的纳米金粒子负载于Al203或活性炭载体上,可以催化硝基苯酚的还原,以及Suzuki偶联反应。本论文中所用的表征手段主要有1HNMR、FT-IR、UV-vis、TEM、HR-TEM、XRD、CA、GC等。探讨成果主要概括如下：

1、以3,4-二羟基苯甲醛为原料,与溴代十二烷发生烷基化反应生成3,4-双十二烷

摘要：贵金属纳米材料由于比表面积大,粒径小、表面能高,具有很多独特的性质。例如：导电性、感光、抗静电、抗磁、催化等,使其在生物工程、医药、光学材料以及工业催化等领域具有广泛的运用,由此,其制备与运用一直是纳米材料领域探讨的热点不足。本论文合成了3,4-双十二烷氧基苄胺,一种新型的表面活性剂,它能与正丁醇、正庚烷和HAuCl4·4H2O构成稳定的W/O型微乳液,利用该反相微乳液为模板,采取微波辐射加热,通过甲酸还原HAuCl4·4H2O,可以得到超均一、超分散的纳米金粒子,将制备的纳米金粒子负载于Al203或活性炭载体上,可以催化硝基苯酚的还原,以及Suzuki偶联反应。本论文中所用的表征手段主要有1HNMR、FT-IR、UV-vis、TEM、HR-TEM、XRD、CA、GC等。探讨成果主要概括如下：1、以3,4-二羟基苯甲醛为原料,与溴代十二烷发生烷基化反应生成3,4-双十二烷氧基苯甲醛,然后与盐酸羟胺反应生成3,4-双十十二烷氧基苯甲醛肟,最后用锌粉还原生成3,4-双十二烷氧基苄胺(DDOBA),通过微波辐射加热的手段,在DDOBA/正丁醇/正庚烷/甲酸/HAuCl4的反相微乳液系统中,利用甲酸作为还原剂制备了DDOBA保护的憎水性金纳米粒子。实验结果显示：金纳米粒子的尺寸随着DDOBA/HAuCl4摩尔比增大而减小、单分散性越来越好,得到的粒子具有超均一性和超分散性,并能在空气-水界面上形成大面积短程有序的纳米金二维自组装膜。2、本论文利用胶体负载法将制备的的憎水性金纳米粒子负载到A1203载体上制得Au/Al2O3负载型纳米金催化剂,通过透射电镜、扫描电镜、数码照片和能谱浅析等策略对该催化剂进行了表征和浅析。实验表明,纳米金粒子的憎水性能和在载体表面的强附着力保证了Au/Al2O3负载型催化剂在催化还原硝基苯酚反应中金粒子的低流失率,同时体现出高的催化活性,反应后易于分离和洗涤,且可以循环利用多次。在催化NaBH4还原对硝基苯酚、邻硝基苯酚和间硝基苯酚的探讨中,考察了纳米金粒子的粒径、负载量、反应温度等因素对催化活性的影响,实验结果表明：纳米金粒子的粒径为4.94±1.05nm、负载量为0.1%、反应温度为50℃时,催化活性最好,催化剂可多次循环利用。3、在C12OBA/正丁醇/正庚烷/NaBH4/HAuCl4·H2PtCl6的反相微乳液系统中,用NaBH4作为还原剂,制备了C12OBA保护的憎水性金/铂双金属纳米粒子,利用胶体负载法将制得的合金纳米粒子负载到一系列载体上,获得负载型催化剂,探讨了其在Suzuki偶联反应中的催化活性,考察了反应温度、催化剂种类、反应底物、反应时间等因素对催化活性的影响。关键词：DDOBA论文W/O型微乳液论文纳米金属粒子论文催化论文
本论文由www.7ctime.com,需要论文可以联系人员哦。中文摘要5-7
Abstract7-10
第一章 绪论10-32

1.1 纳米材料及其特性10-12

1.1 纳米材料的简述10-11

1.2 纳米材料的特性11-12

1.2 纳米材料的制备技术12-15

1.3 纳米材料的表征策略15-16

1.4 贵金属纳米粒子的制备16-17

1.5 贵金属纳米粒子的运用17-18

1.6 纳米金催化剂的探讨概述18-24

1.6.1 负载型纳米金催化剂的制备18-20

1.6.2 负载型纳米金催化剂的运用20-24

1.7 本论文选题依据与内容24-25

1.7.1 本论文选题依据24

1.7.2 本论文探讨内容24-25

1.8 参考文献25-32

第二章 DDOBA/甲酸还原法制备憎水性纳米金粒子32-49

2.1 引言32-33

2.2 实验部分33-37

2.1 试剂与仪器33

2.2 3,4-双十二烷氧基苄胺的合成33-36

2.1 3,4-二羟基苯甲醛的合成33-35

2.2 3,4-双十二烷氧基苯甲醛的合成35

2.3 3,4-双十二烷氧基苯甲醛肟的合成35

2.4 3,4-双十二烷氧基苄胺的合成35-36

2.3 DDOBA保护的憎水性金纳米粒子的合成36-37

2.4 憎水性金纳米粒子的表征37论文导读：

2.3 结果与讨论37-46

2.3.1 甲酸用量对金溶胶紫外可见光谱及粒子尺寸和形貌的影响37-39

2.3.2 DDOBA/HAuCl_4摩尔比对金溶胶紫外可见光谱及粒子尺寸和形貌的影响39-42
2.

3.3 正庚烷/正丁醇体积比对金溶胶紫外可见光谱及粒子尺寸和形貌的影响42-44

2.3.4 DDOBA保护的金纳米颗粒在空气-水界面上的二维自组装44-45

2.3.5 DDOBA保护的金纳米颗粒的XRD45-46

2.4 结论46

2.5 参考文献46-49

第三章 憎水性纳米金粒子催化硝基苯酚还原反应49-71

3.1 引言49

3.2 实验部分49-51

3.

2.1 试剂与仪器49-50

3.

2.2 憎水性金纳米粒子的表征50

3.

2.3 Au/Al_2O_3负载型催化剂的制备及表征50

3.

2.4 Au/Al_2O_3负载型催化剂催化活性探讨50-51

3.3 结果与讨论51-68

3.1 憎水性金纳米粒子的表征51-52

3.3.

1.1 C_(12)OBA稳定的金纳米粒子的TEM照片和粒子分布直方图51-52

3.3.

1.2 C_(12)OBA稳定的金纳米粒子的憎水性能表征52

3.3.2 Au/Al_2O_3负载型催化剂的表征52-54
3.3.

2.1 Au/Al_2O_3负载型催化剂的SEM照片52-53

3.3.

2.2 Au/Al_2O_3负载型催化剂的EDS电子能谱浅析53-54

3.3.

2.3 Au/Al_2O_3负载型催化剂的数码照片54

3.3.3 对硝基苯酚与对氨基苯酚标准曲线的绘制54-56

3.1 对硝基苯酚的紫外光谱和标准曲线54-55

3.2 对氨基苯酚的紫外光谱和标准曲线55

3.3 邻硝基苯酚的紫外光谱和标准曲线55-56

3.4 间硝基苯酚的紫外光谱和标准曲线56

3.4 Au/Al_2O_3负载型催化剂催化活性评价56-68

3.4.1 对硝基苯酚(PNP)的还原57-61

3.4.2 邻硝基苯酚的还原61-68

3.4 结论68-69

3.5 参考文献69-71

第四章 憎水性纳米金/铂合金粒子催化SUZUKI偶联反应71-85

4.1 引言71-72

4.2 实验部分72-74

4.

2.1 试剂与仪器72

4.

2.2 Au·Pt/C负载型催化剂的制备及表征72-73

4.

2.1 C_(12)OBA包裹的憎水性金/铂双金属纳米粒子72-73

4.

2.2 Au-Pt/C负载型催化剂的制备73

4.

2.3 Au·Pt/C负载型催化剂催化Suzuki偶联反应73

4.

2.4 气相色谱仪定量浅析的实验条件73-74

4.3 结果与讨论74-82
4.

3.1 憎水性金/铂双金属纳米粒子的表征74-77

4.3.

1.1 憎水性金/铂双金属纳米粒子的TEM图74-75

4.3.

1.2 憎水性金/铂双金属纳米粒子的HR-TEM图75

4.3.

1.3 憎水性金/铂双金属纳米粒子的XRD图75-76

4.3.

1.4 憎水性金/铂双金属纳米粒子的能谱(EDS)图76

4.3.

1.5 0.45%Au·Pt/C负载型催化剂的透射电镜76-77

4.3.

1.6 0.45%Au·Pt/C负载型催化剂的XRD图77

4.3.2 溴苯的气相标准曲线的绘制77-78
4.

3.3 联苯的气相标准曲线图78

4.

3.4 负载型金/铂双金属纳米粒子在Suzuki偶联反应中的运用78-82

4.

3.4.1 不同催化剂催化活性的比较78-79

4.

3.4.2 反应时间对催化剂催化活性的影响79-80

4.

3.4.3 反应温度对催化剂催化活性的影响80

4.

3.4.4 氧化物载体对催化剂催化活性的影响80-81

4.

3.4.5 不同的反应底物催化剂的催化活性81

4.

3.4.6 溶剂对反应的影响81-82

4.

3.4.7 碱性试剂对反应的影响82

4.4 结论82-83

4.5 参考文献83-85

第五章 结论85-87
致谢87-88