简析重金属重金属对《中国药典》收载6种中药材品质影响及其限量制定

论文导读：005版中有重金属限量标准的6种药材,即是西洋参、黄芪、甘草、白芍、丹参和金银花,以煎煮溶出度、胃肠吸收、模型计算及药材重金属吸收特点几个方面考察和探讨了中药材重金属对人体的风险,建立了中药材重金属标准。具体包括：1)考察了传统水煎煮后6种药材饮片及丹参粉末的重金属溶出情况；2)利用人工胃肠液模拟消化运动,考察了6
摘要：本探讨选取了《中国药典》2005版中有重金属限量标准的6种药材,即是西洋参、黄芪、甘草、白芍、丹参和金银花,以煎煮溶出度、胃肠吸收、模型计算及药材重金属吸收特点几个方面考察和探讨了中药材重金属对人体的风险,建立了中药材重金属标准。具体包括：1)考察了传统水煎煮后6种药材饮片及丹参粉末的重金属溶出情况；2)利用人工胃肠液模拟消化运动,考察了6种药材模拟消化液中重金属的溶出情况；3)根据中药在利用历程中的特殊性,利用前期试验所得结果,参考文献资料统计数据,用国际上权威机构给出的重金属风险评估模型和重金属摄入限量标准,计算出合适的药材重金属限量标准值；4)根据国家土壤等级标准,选取丹参作为试验材料,在土壤中加入重金属镉,模拟不同等级的土壤,考察在土培条件下重金属镉对丹参生长情况及有效成分积累等指标的影响情况,及不同等级的土壤对丹参质量及重金属含量的影响。结果：1、参考相关文献后,针对药材的不同药性及用法确定不同煎煮时间,所有药材煎煮饮片两次,利用微波消解和电热板消解药材和水煎液,利用ICP-MS检测相关重金属含量后可知,水煎液中的Cu, As和Hg有一定量的溶出,6种药材Cu的平均溶出率范围在1.97%～22.14%之间；As平均溶出率范围在0～70.02%之间；Hg的平均溶出率在3.36%～31.17%之间；Pb和Cd在水煎液中均未溶出；丹参打成粉末水煎后Pb和Cd开始溶出；结合文献数据修正了药材饮片重金属溶出率,取溶出率最大值的80%后求整,得到Cu的溶出率为35%,Pb为40%,As为80%,Cd为55%,Hg为70%。2、将6种药材打粉后利用人工胃肠液模拟消化,利用电热板消解后,利用ICP-MS检测相关消化液可知,6种药材中Cu的平均溶出率范围为29.41%～82.18%,Pb溶出率范围为11.08%～52.84%,As平均溶出率范围为55.83%～75.19%,Cd平均溶出率范围为12.08%～81.42%,Hg的平均溶出率范围为0～22.76%；结合文献内容修正后,药材粉末在人工胃肠液中的溶出率取最大溶出率的80%后求整,得到Cu为60%,Pb为40%,As为60%,Cd为50%,Hg为20%。3、利用USEPA给出的THQ计算公式,参考WHO给出的每周耐受摄入量(PTWI)值,结合药材在服用历程中与粮食蔬菜的差别,计算出了药材中的重金属限量浓度值,分别论文导读：大于3mg·kg-1,超标率为6.572%；801份含Cd中药样本中有36份浓度大于1.5mg·kg-1,超标率为4.494%；648份含Hg中药样品中有12份浓度大于1mg·kg-1,超标率为1.852%。由此可见药材Cu,Pb,As,Cd和Hg的超标率均小于10%。4、在此基础上,为探讨中药材对重金属的吸收特性,选择丹参为探讨对象,根据国家土壤环境标准中不同等级土壤Cd的浓度,设
是Cu=76mg·kg-1, Pb=10mg·kg-1, As=4mg·kg-1, Cd=2.5mg·kg-1, Hg=3mg·kg-1,各种重金属的限量标准都较《中国药典》中的标准有所升高。根据计算所得的药材重金属限量值,采集文献中已有的不同产地不同药材的重金属含量数据后,统计了药材重金属超标情况。在817份Cu含量的样本中,只有21个样品的Cu浓度超过了57mg·kg-1,超标率仅为2.583%；857分Pb含量的样本中,有82个样品的Pb浓度超标,超标率为9.568%：913份含As中药样本中有60个样品浓度大于3mg·kg-1,超标率为6.572%；801份含Cd中药样本中有36份浓度大于1.5mg·kg-1,超标率为4.494%；648份含Hg中药样品中有12份浓度大于1mg·kg-1,超标率为1.852%。由此可见药材Cu,Pb,As, Cd和Hg的超标率均小于10%。4、在此基础上,为探讨中药材对重金属的吸收特性,选择丹参为探讨对象,根据国家土壤环境标准中不同等级土壤Cd的浓度,设置不同浓度的Cd土壤栽培丹参,将丹参种植在含镉土壤中4个月考察丹参各项生长及生理指标,以及丹参地上地下部分的镉浓度和有效成分的含量。不同的Cd浓度对于丹参生长的推动与抑制有一定的时间性,处理前期为低浓度Cd处理推动生长,处理后期为高浓度Cd处理推动丹参生长。实验中设置的镉浓度对丹参的生长和生理指标没有造成显著伤害,高浓度镉胁迫反而对丹参的生长有一定的推动作用。丹参叶片中的Chl a, Chl b和TChl的变化走势一致,各组的类胡萝卜素一直呈现升高的情况。试验中各处理组的Chl a/b值随着处理时间延长一直是上升情况,结合叶绿素和胡萝卜素的变化情况浅析：丹参移栽进入镉处理时期叶片发育尚未达到成熟状态,处理期间叶片也在发育和合成叶绿素；此外,根据叶绿素荧光数据可知,本实验中设置的镉浓度对丹参的光合作用没有造成显著伤害,高浓度镉胁迫反而对丹参的光合作用有轻微的推动作用。空白对照组第四个月的丹参地下部分镉含量已经很接近《中国药典》中规定的药材镉浓度标准Cd≤0.3mg·kg-1;此外,0.4mg·kg-1处理组的丹参在第三个月和第四个月地下部分的镉浓度已经远远超过该标准,由此浅析丹参可能有富集重金属镉的性质,根据此性质,即使在符合二级标准的土壤里,丹参药材也可能出现镉含量超标的情况论文导读：
。丹参地上部分中的水溶性成分积累时间晚于地下部分,随着处理时间的延长,虽然未出现显著性差别,但高浓度的镉处理对丹参的有效成分积累有一定的推动作用。结论：药材中重金属的含量不等于被人体实际吸收的重金属。不同的药材利用方式下,重金属溶出度不同。药材饮片无Pb和Cd溶出的理由可能是由于Pb和Cd的盐水溶性较差,不易在水溶液中溶出。白芍的Cu和Hg的溶出率都比较低,这可能与白芍饮片在制备历程中需要去皮水煮的历程有一定联系。丹参粉末煎煮后Pb和Cd开始溶出,浅析理由主要是由于药材打粉后,不仅会增加药材和溶液接触的表面积,而且破坏了植物细胞壁,在此情况下一些不易溶出的金属会开始溶出,一些原本在饮片中就有溶出的金属会在此情况下溶出量增加。重金属在人工胃液中的溶出量和溶出率大于人工肠液。不同药材的重金属溶出率差别较大。对于Pb等重金属,药材中含量较高的在人工胃液中溶出量也较高；Hg由于在药材中含量较低,由此在人工胃液中也有大量样品无Hg溶出。由于肠液pH值略偏中性,由此药材重金属在人工肠液中的溶出量较少,溶出率也较低。相比于前期水煎液试验结果,粉末在人工胃肠液中重金属的溶出量和溶出率都较高,主要理由是人工胃液是酸性环境,在此条件下粉末极易被消化释放出重金属。综上,利用国际上权威机构给出的重金属风险计算模型,参考了中药材在实际利用中的特殊性,提出药材中的重金属限量浓度值分别是Cu=57mg·kg-1, Pb=6mg·kg-1, As=3mg·kg-1, Cd=1.5mg·kg-1, Hg=1mg·kg-1。本探讨革新点在于通过药材实际利用方式入手,并结合国际权威机构给出的重金属风险评估方式,制定了合理的中药材国际统一重金属限量标准值,此标准对于中药材的国际贸易流通和帮助我国中药材出口打破贸易壁垒有着重要的作用。关键词：中药材论文重金属论文限量标准论文溶出度论文有效成分论文
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Abstract9-15
第1章 绪论15-21

1.1 背景介绍15-19

1.1 重金属对人体的危害15-18

1.2 相关重金属限量标准18

1.3 中药材超标情况18-19

1.1.4论文导读：章重金属伤害模型的计算37-514.1目的374.2计算策略与结果37-494.2.1THQ评估策略37-414.2.2THQ公式优化41-444.2.3暂定每周耐受摄入量PTWI计算44-454.2.4药材中重金属限量值的计算45-474.2.5药材重金属浓度的制定47-484.2.6根据求得的重金属限量浓度统计药材重金属超标情况48-494.3讨论49-51第5章土培条件下镉胁迫
重金属有着的毒物刺激效应19

1.2 课题来源及论文立题依据19-21

1.2.1 课题来源19-20

1.2.2 论文探讨思路20-21

第2章 西洋参、黄芪等六种药材饮片以及丹参粉末煎煮重金属溶出实验21-31

2.1 目的21

2.2 材料和策略21-25

2.1 样品采集和水煎剂的制备21-22

2.2 样品消解22-23

2.3 仪器与试剂23-24

2.4 数据计算24-25

2.3 结果与浅析25-30

2.3.1 药材重金属的平均含量及煎煮后重金属溶出规律25-29

2.3.2 丹参粉末水煎液中重金属溶出情况29

2.3.3 文献和实验统计药材在水煎液中的重金属溶出率29-30

2.4 讨论30-31

第3章 西洋参、黄芪等六种药材粉末在人工胃肠液中的重金属溶出实验31-37

3.1 目的31

3.2 材料与策略31-32

3.

2.1 药材样品准备31

3.

2.2 人工胃肠液的配置31

3.

2.3 中药粉末在人工胃肠液中的溶出实验31-32

3.

2.4 人工胃肠液的消解与检测32

3.

2.5 数据计算32

3.3 结果与浅析32-35

3.1 不同药材在人工胃肠液中重金属的平均溶出情况32-35

3.2 文献和实验统计中药散剂在人工胃肠液中重金属的溶出率35

3.4 讨论35-37

第4章 重金属伤害模型的计算37-51

4.1 目的37

4.2 计算策略与结果37-49

4.

2.1 THQ评估策略37-41

4.

2.2 THQ公式优化41-44

4.

2.3 暂定每周耐受摄入量PTWI计算44-45

4.

2.4 药材中重金属限量值的计算45-47

4.

2.5 药材重金属浓度的制定47-48

4.

2.6 根据求得的重金属限量浓度统计药材重金属超标情况48-49

4.3 讨论49-51
第5章 土培条件下镉胁迫对丹参的生长影响探讨51-82

5.1 实验目的51

5.2 材料和策略51-55

5.

2.1 土壤来源51

5.

2.2 土壤处理51-52

5.

2.3 栽培与取样52-53

5.

2.4 生物学性状测定53

5.

2.5 丹参色素含量浅析53

5.

2.6 丹参光合作用效率的测定53-54

5.

2.7 丹参地上部分与地下部分镉含量的测定54

5.

2.8 丹参水溶性与脂溶性成分的测定54-55

5.3 数据处理55-56

5.4 结果与浅析56-80

5.

4.1 镉对丹参生长的影响56-66

5.4.2 镉对丹参色素的影响66-6论文导读：85.4.3镉处理四个月后对丹参光合作用的影响68-705.4.4丹参地上部分与地下部分镉含量70-765.4.6镉对丹参水溶性成分的影响76-785.4.7镉对丹参脂溶性成分的影响78-805.5讨论80-82结论82-84致谢84-86参考文献86-90攻读硕士学位期间发表的论文及科技成果90-91上一页12345
8
5.

4.3 镉处理四个月后对丹参光合作用的影响68-70

5.

4.4 丹参地上部分与地下部分镉含量70-76

5.

4.6 镉对丹参水溶性成分的影响76-78

5.

4.7 镉对丹参脂溶性成分的影响78-80

5.5 讨论80-82
结论82-84
致谢84-86
参考文献86-90
攻读硕士学位期间发表的论文及科技成果90-91