探讨水蒸气非对称透湿膜制备以及热、湿和VOCs在膜中传递特性电大

论文导读：、EC由于低的水蒸气渗透性能和较高的VOCs渗透性能，是全热回收中是最不理想的膜材料。(四)建立了致密膜材料的分子模型，采取GCMC和MD模拟策略，考察了小分子气体(水蒸气分子、甲醛分子、甲苯分子)在聚合物膜PVA-1、PVA-2、CA、EC、PP、PDMS中吸附和扩散行为，并以分子水平探讨了吸附和扩散的机理，重点揭示了提升膜材料的水蒸气渗
摘要：膜式全热换热器是一种以新风中进行热、湿回收的有效手段，既改善了室内空气品质，又有效的降低了空调能耗。高效透湿膜是实现节能的关键，然而目前对于全热回收历程中膜材料能否有效的阻止排风中的有机挥发性污染物(VOCs)渗透到新风中的不足尚无系统探讨。本论文首次关注了全热回收历程中水蒸气/VOCs的选择性渗透不足。全热回收历程中理想的膜材料是既能够保证高的水蒸气渗透性能又具有高的水蒸气/VOCs的渗透选择性。本论文对实现高渗透性和高选择性的致密膜层中小分子气体的传递机理进行了深入探讨。搭建了吸附测试实验台，浅析和探讨了致密膜中吸附和扩散对渗透性能的影响；并建立了聚合物膜的分子模型，采取巨正则蒙特卡罗模拟(GCMC)和分子动力学模拟(MD)策略分别对吸附和扩散机理深入探讨，揭示出影响吸附和扩散的关键因素，为全热回收历程中膜材料的选择提供论述指导。论文主要工作包括以下几个方面：(一)以相转化法制备的PVDF多孔膜为基膜，通过涂覆改性，制备了具有致密皮层的非对称复合膜，搭建了全热交换试验台，探讨了非对称复合膜的热湿和VOCs传递性能，浅析了边界层、多孔膜层、致密膜层的各部分阻力对于总传热传质历程的影响。探讨结果表明：致密皮层的传质系数对总传质系数影响最大，起到决定性作用，而膜材料的传热阻力远小于气体边界层的传热阻力，由此膜自身的传热历程可以忽略不计。其中致密层膜材料选取10种，既有亲水性膜(PVP、PVA、PAM、Na(Alg)、CS、CA、EC)，又有憎水性膜(PP和PDMS)；PVA材料中添加LiCl和不添加LiCl作了致密膜，分别命名为PVA-1和PVA-2。VOCs气体选取五种，分别为：乙酸、甲醛、乙醛、甲苯和乙烷。(二)采取一步法制备了同时具有多孔支撑层和致密皮层的醋酸纤维素非对称单膜(简称：非对称CA膜)，探讨了溶剂比例和固含量对膜结构和水蒸气渗透性能的影响。探讨结果表明：当CA浓度为10wt.%，溶剂比例AW(70:30)时，溶剂和凝胶浴交换历程中能形成完整致密皮层，同时又具有最大的水蒸气传质系数。新型非对称CA膜比传统的非对称复合膜的优越性主要有以下几个方面：(1)制备工艺简单，容易操作，有助于降低制膜成本；(2)溶剂乙酸污染指数低，有利于回收再利用，比传统制膜用的有机溶剂(N,N-二甲酰胺、N,N-二乙酰胺、环己烷等)对环境污染小。(3)致密皮层的厚度可以非常薄(比非对称复合膜的致密皮层要薄好几倍)，有利于提升水蒸气的传质系数、减少传递阻力。(三)探讨了气体小分子在致密膜材料中溶解-扩散传质的机理，搭建了吸附测试实验装置，探讨了溶解度系数和扩散系数分别对渗透系数的影响，浅析了溶解度系数和扩散系数的影响因素，重点揭示出全热回收过膜材料的选取原则。探讨结果表明：PVA-1膜的水蒸气扩散系数达到3.7010~(-8)m~2s~(-1)，并且水蒸气比乙酸、甲醛、乙醛、甲苯、乙烷的选择性系数分别达到360、333、340、451、333。PVA-1是全热回收历程中性能最好的膜材料，PVP和PAM次之，这3种膜都能有效地阻止了排风中VOCs渗漏到室内新风中。而PDMS、PP、EC由于低的水蒸气渗透性能和较高的VOCs渗透性能，是全热回收中是最不理想的膜材料。(四)建立了致密膜材料的分子模型，采取GCMC和MD模拟策略，考察了小分子气体(水蒸气分子、甲醛分子、甲苯分子)在聚合物膜PVA-1、PVA-2、CA、EC、PP、PDMS中吸附和扩散行为，并以分子水平探讨了吸附和扩散的机理，重点揭示了提升膜材料的水蒸气渗透系数和水蒸气/VOCs的选择性系数的有效途径。探讨结果表明：在水蒸气的渗透历程中，溶解度系数对渗透系数的影响更大。由此提升水蒸气的渗透系数首先考虑提升溶解度系数，其次考虑扩散系数；选取分子链和水蒸气分子间作用力强的聚合物有利于吸附历程进行，而选取链热运动性能好的聚合物有利于扩散历程的进行；在全热回收历程中利用玻璃态聚合物作为致密皮层，有利于提升水蒸气/VOCs气体的选择性；若由于聚合物材料的局限性无法进一步提升对水蒸气分子的吸附和扩散性能时，可以通过在聚合膜膜材料中添加合适的小分子添加剂进一步增加水蒸气的渗透性能。这以分子水平解释了本课题组以前工作的正确性。关键词：膜式全热回收论文透湿性论文水蒸气/VOCs的选择性论文溶解-扩散机理论文
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ABSTRACT7-9
目录9-13
主要符号表13-16
希腊字母14
下标14-15
上标15-16
第一章 膜式全热回收技术概论16-58

1.1 膜式全热交换器的作用16-24

1.1 建筑能耗与空调节能16-17

1.2 全热换热器的种类17-22

1.3 膜式全热交换器的作用22-24

1.2 膜分离概述24-34

1.2.1 膜的分类25-28

1.2.2 相转化制膜法及成膜机理28-33

1.2.3 多孔膜表面改性的策略33-34

1.3 膜式全热换热器的探讨进展34-39

1.3.1 膜式全热交换器系统的探讨进展34-37

1.3.2 膜式全热交换器的膜材料进展37-39

1.4 气体小分子在膜材料中的迁移机理39-40

1.5 小分子在膜中传递的分子模拟策略40-53

1.5.1 分子模拟的主要策略40-42

1.5.2 分子动力学模拟策略42-46

1.5.3 蒙特卡洛模拟策略46-48

1.5.4 分子模拟中的技术细节48-53

1.6 课题的提出、探讨思路与内容53-58

1.6.1 课题的提出和探讨作用53-55

1.6.2 探讨思路与拟解决的关键不足55-56

1.6.3 探讨案例与内容56-58

第二章 传递特性实验装置和浅析策略58-74

2.1 引言58

2.2 主要设备和仪器58-59

2.3 膜的表征策略59-61

2.4 膜的热质传递计算原理61-69

2.论文导读：4.4固含量对结构和透湿性能影响93-964.5非对称CA膜中VOCs传递特性探讨96-974.6本章小结97-98第五章膜的选择性渗透特性的实验探讨98-1135.1引言98-995.2致密膜的制备及物性测试99-1015.2.1致密膜的制备99-1005.2.2致密皮层的物性测试100-1015.3水蒸气和VOCs的吸附性能探讨101-1035.

3.1水蒸气吸附的实验探讨101-103

4.1 热质传递实验装置图61-62

2.4.2 传热计算原理62-63

2.4.3 水蒸气的传质测试63-64

2.4.4 VOCs的传质测试64-66

2.4.5 各层膜的传质计算66-69

2.5 吸附测试系统及原理69-72

2.5.1 水蒸气的吸附测试70

2.5.2 VOCs的吸附测试70-72

2.6 吸附、扩散和渗透的联系72-73

2.6.1 吸附、扩散和渗透的联系72-73

2.6.2 渗透选择性的浅析策略73

2.7 本章小结73-74

第三章 非对称复合膜的制备及热湿和VOCs传递特性74-85

3.1 引言74

3.2 实验试剂和主要仪器74-75

3.3 两步法制备非对称复合膜75-78

3.1 PVDF多孔膜的制备76-77

3.2 各种复合膜的制备77-78

3.4 非对称复合膜的结构表征78-79

3.5 非对称复合膜中水蒸气传质特性计算79-81

3.6 非对称复合膜中VOCs传质特性计算81-82

3.7 非对称复合膜的传热阻力计算82-83

3.8 本章小结83-85

第四章 非对称CA膜的制备及湿和VOCs的传递特性85-98

4.1 引言85

4.2 一步法制备非对称CA膜85-86

4.3 溶剂比例对结构和透湿性能影响86-93

4.4 固含量对结构和透湿性能影响93-96

4.5 非对称CA膜中VOCs传递特性探讨96-97

4.6 本章小结97-98

第五章 膜的选择性渗透特性的实验探讨98-113

5.1 引言98-99

5.2 致密膜的制备及物性测试99-101

5.

2.1 致密膜的制备99-100

5.

2.2 致密皮层的物性测试100-101

5.3 水蒸气和VOCs的吸附性能探讨101-103
5.

3.1 水蒸气吸附的实验探讨101-103

5.

3.2 VOCs吸附的实验探讨103

5.4 溶解、扩散、渗透之间的联系103-108
5.

4.1 水蒸气的渗透实验探讨103-105

5.

4.2 VOCs的渗透实验探讨105-108

5.5 选择性透湿探讨108-111

5.6 本章小结111-113

第六章 膜的选择性渗透特性的分子模拟113-139

6.1 引言113-114

6.2 模型的构建及模拟策略114-120

6.

2.1 模型的构建114-120

6.

2.2 模拟策略120

6.3 参数计算策略120-123
6.

3.1 绝对吸附量计算120-121

6.

3.2 溶解度系数计算121

6.

3.3 均方位移计算121

6.

3.4 扩散系数计算121-122

6.

3.5 自由体积计算122-123

6.

3.6 径向分布函数计算123

6.4 结果与讨论123-137
6.

4.1 模型验证123-124

6.

4.2 分形自由体积特性124-127

6.

4.3 径向分布函数浅析127-131

6.

4.4 吸附机理探讨131-134

6.

4.5 扩散机理探讨134-136

6.

4.6 渗透系数的影响因素浅析136-137

6.5 本章小结137-139
参考文献139-158
主要结论158-161
本论文主要结论158-159
本论文主要革新点159-161
攻读博士学位期间取得的探讨成果161-163
致谢163-164
附件164