探索质子质子交换膜燃料电池低铂载量免增湿膜电极制备生

论文导读：
摘要：燃料电池是一种将燃料的化学能直接、高效、环境友好地转化为电能的装置，其中质子交换膜燃料电池在功率密度和操作温度等方面具有高竞争力而被认为是21世纪最为重要的新能源转换技术之一。质子交换膜燃料电池的快速启动、模块化特点使其成为最有希望大规模运用于家用、交通、通讯、军事、固定电站等用途的一类燃料电池。目前质子交换膜燃料电池的关键技术已基本成熟，但系统的高成本及复杂性限制了其大规模商业化。膜电极作为质子交换膜燃料电池的核心组件，不仅对质子交换膜燃料电池性能有很大的影响，且对简化电池系统、降低成本、加速商业化进程具有十分重要的现实作用。这就要求膜电极不仅要有可靠的性能和合理的，且要有较宽的操作范围，以适应不同的苛刻环境条件。由此，开发低铂载量并具有高性能的膜电极以及适用不同苛刻环境条件的膜电极，特别是在低湿度或不增湿条件下具有高性能的免增湿膜电极，是质子交换膜燃料电池膜电极探讨极具挑战性的两大热点课题。本论文以降低质子交换膜燃料电池成本和提升其在低湿度或不增湿条件下的适用性为目标，在课题组相关探讨工作基础上，进行了质子交换膜燃料电池低铂载量免增湿膜电极的制备探讨。首先，通过对膜电极催化层的制备策略、催化剂浆料组成优化及膜电极后处理工艺的探讨，我们制备出了一种具有高性能的低铂载量膜电极。该膜电极阴、阳极Pt载量分别低至0.2mgPt cm~(-2)、0.1mgPt cm~(-2)，在电池温度为70℃、反应气体完全增湿条件下，0.7V时的电流密度可高达700mAcm-2以上。同时，还考察了电池运转条件对膜电极性能的影响，获得了电池温度、反应气体压力与低铂载量膜电极性能之间的联系等重要信息。其次，在课题组关于采取Pt/SiO_2/C复合催化剂构筑具有高免增湿性能的膜电极的探讨基础上，我们进一步采取课题组开发的一种新型Pt/RuO_2-SiO_2/C复合催化剂作为阳极，构筑了另一种新型的免增湿膜电极。采取XRD、TEM和接触角测试对催化剂进行了表征，发现相比于商业JM Pt/C及Pt/SiO_2/C催化剂， RuO_2含量为3wt.%的Pt/RuO_2-SiO_2/C催化剂具有更好的催化剂分散状态、催化活性和亲水能力；单电池测试表明以RuO_2含量为3wt.%的Pt/RuO_2-SiO_2/C催化剂为阳极的膜电极具有最好的电池性能，长时间免增湿性能测试表明其稳定性最佳：在电池温度50℃、气体不增湿条件下，经过48小时测试，0.6V时电流密度维持在700mAcm-2左右，衰减幅度小。第三，采取课题组自制的PWA/Nafion/PTFE复合膜，构筑了一种具有一定免增湿能力的膜电极。通过单电池测试及EIS探讨，考察了PWA/Nafion/PTFE复合膜中PWA含量对膜电极性能的影响，发现PWA含量为5wt.%的复合膜其相应的膜电极具有最好的免增湿性能：在电池温度50℃、气体不增湿条件下，0.6V恒压放电6小时后电流密度高达500mA cm~(-2)左右。在此基础上，我们进一步考察了PWA和SiO_2添加量均为5wt.%的SiO_2/PWA/Nafion/PTFE复合膜构筑的膜电极的免增湿性能，并与PWA含量为5wt.%的复合膜构筑的膜电极性能比较。实验结果表明在气体完全增湿条件下，添加气相SiO2或不添加的复合膜构筑的膜电极的性能差不多一致；但在气体不增湿且电池长时间运转的条件下，PWA和SiO2添加量均为5wt.%的SiO_2/PWA/Nafion/PTFE复合膜构筑的膜电极具有更好的免增湿性能，在电池温度50℃、0.6V恒压放电6个小时后电流密度达600mA cm~(-2)左右，比PWA含量为5wt.%的PWA/Nafion/PTFE复合膜构筑的膜电极高出100mAcm~(-2)左右。关键词：质子交换膜燃料电池论文膜电极论文低铂载量论文免增湿论文Pt/RuO_2-SiO_2/C复合催化剂论文复合膜论文
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Abstract7-13
第一章 绪论13-25

1.1 燃料电池概况13-14

1.2 质子交换膜燃料电池14-16

1.2.1 质子交换膜燃料电池进展简史14-15

1.2.2 质子交换膜燃料电池结构及工作原理15-16

1.3 质子交换膜燃料电池膜电极16-23

1.3.1 低铂载量膜电极的国内外探讨进展17-19

1.3.2 免增湿膜电极的国内外探讨进展19-23

1.3.3 低铂载量免增湿膜电极面对的挑战和展望23

1.4 本课题的探讨目标及内容23-25

第二章 实验部分25-31

2.1 实验主要仪器及材料试剂25

2.

1.1 主要仪器25

2.

1.2 主要材料试剂25

2.2 气体扩散层的制备25-26

2.3 膜电极的制备26-27

2.4 单电池的结构及组装27

2.5 膜电极的表征27-28

2.5.1 X 射线衍射浅析27-28

2.5.2 透射电子显微镜表征28

2.5.3 亲水性测定28

2.6 膜电极的评价28-31

2.6.1 电池性能评价28-29

2.6.2 交流阻抗浅析及拟合29-31

第三章 低铂载量膜电极的制备工艺及运转条件探讨31-44

3.1 引言31

3.2 实验部分31-33

3.

2.1 催化剂浆料的配制31

3.

2.2 膜电极的制备31

3.

2.3 膜电极的性能评价31-33

3.3 结果与讨论33-42

3.1 膜电极催化层涂装策略对膜电极性能的影响33-34

3.2 催化层中 Pt 载量对膜电极性能的影响34-37

3.3 催化层中 Nafion 载量对膜电极性能的影响37-38

3.4 膜电极催化层表面构筑稀 Nafion 层的影响38-40

3.5 运转条件对低铂载量膜电极性能的影响40-42

3.4 本章小结42-44

第四章 新型 Pt/RuO2-SiO2/C 阳极催化剂构筑高性能免论文导读：制备55-565.2.2PTFE多孔膜的预处理565.2.3复合膜的制备565.2.4膜电极的制备56-575.2.5单电池性能测试575.2.6电化学性能测试57-585.3结果与讨论58-675.3.1PWA/Nafion/PTFE复合膜中PWA含量对膜电极性能的影响58-615.3.2SiO2/PWA/Nafion/PTFE复合膜构筑的膜电极的电池性能探讨61-675.4本章小结67-68结论68-70参考
增湿膜电极44-55

4.1 引言44-45

4.2 实验部分45-46

4.

2.1 新型 Pt/RuO2-SiO2/C 阳极催化剂的制备和表征45

4.

2.2 膜电极的制备45

4.

2.3 膜电极的性能评价45-46

4.3 结果与讨论46-53
4.3.1 新型 Pt/RuO2-SiO2/C 催化剂的 XRD 和 TEM 表征46-48
4.

3.2 膜电极阳极催化层的亲水能力48

4.3.3 RuO2含量对新型 Pt/RuO2-SiO2/C 催化剂膜电极性能的影响48-50
4.

3.4 新型膜电极的免增湿性能及运转稳定性50-53

4.4 本章小结53-55
第五章 新型自制复合膜构筑免增湿膜电极电池性能探讨55-68

5.1 引言55

5.2 实验部分55-58

5.

2.1 Nafion 溶液的制备55-56

5.

2.2 PTFE 多孔膜的预处理56

5.

2.3 复合膜的制备56

5.

2.4 膜电极的制备56-57

5.

2.5 单电池性能测试57

5.

2.6 电化学性能测试57-58

5.3 结果与讨论58-67
5.3.1 PWA/Nafion/PTFE 复合膜中 PWA 含量对膜电极性能的影响58-61
5.3.2 SiO2/PWA/Nafion/PTFE 复合膜构筑的膜电极的电池性能探讨61-67

5.4 本章小结67-68

结论68-70
参考文献70-80
攻读硕士学位期间取得的探讨成果80-81
致谢81-82
附件82