研究硅烷具有多级孔道MFI分子筛制备及组装如何

论文导读：,我们将磷酸氢二铵加入到分子筛合成系统中,对TS-1分子筛的合成历程进行了探讨,希望能够在有效合成TS-1分子筛基础上实现无机盐离子对分子筛的团聚组装,提升反应活性,解决分子筛分离困难的不足。分别考察了磷酸盐的用量,加入时间等对合成结果的影响,加入磷酸盐后,分子筛的结晶度和催化活性有一定的提升。关
摘要：多级孔道沸石分子筛同时具有沸石分子筛及介孔材料的优点,具有很高的酸性、水热稳定性及孔结构,可以在保持择形性能的同时具有很好的传质能力,有望在重油裂化等大分子催化等重要的领域中发挥作用。现在,为了缩短扩散途径提升传质能力,许多人试图通过制约分子筛形貌,减小分子筛晶体的尺寸和引入介孔等策略来合成高反应活性的分子筛。由此,具有介孔并由初级颗粒堆积而成的分子筛微球受到人们的重视。这样的分子筛微球通常具有高的反应活性并且容易分离和回收。本论文选用MFI分子筛为探讨对象,用不同的策略探究合成了具有多级孔道分子筛的多晶团聚体,解决纳米分子筛分离和扩散限制的不足,进一步提升分子筛的催化性能。其中主要包括：第一部分,采取伯胺作为单一模板剂一步合成具有多级孔道分子筛团聚体的探讨。主要考察了不同模板剂,硅铝比,水硅比,胺硅比,钠硅比和硅源等合原因素对分子筛形貌和性质的影响,实现分子筛可控合成。进一步讨论了具有单官能团的单一模板剂在合成分子筛团聚体中的作用。第二部分,利用桥联硅烷后处理组装纳米分子筛合成了分子筛的多晶聚集体,对晶化后的纳米级微孔分子筛进行改性和处理后,分子筛可以组装成大于几十微米的复合物,解决了纳米分子筛过滤困难的不足,同时形成粒间介孔,减小了扩散阻力,并保留了较高的反应活性。第三部分,由于无机盐离子对分子筛生长有推动作用,我们将磷酸氢二铵加入到分子筛合成系统中,对TS-1分子筛的合成历程进行了探讨,希望能够在有效合成TS-1分子筛基础上实现无机盐离子对分子筛的团聚组装,提升反应活性,解决分子筛分离困难的不足。分别考察了磷酸盐的用量,加入时间等对合成结果的影响,加入磷酸盐后,分子筛的结晶度和催化活性有一定的提升。关键词：MFI分子筛论文多级孔道论文桥联硅烷论文磷酸盐论文伯胺论文组装论文
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Abstract7-12
第一章 前言12-33

1.1 沸石分子筛的进展12-14

1.1 Z-5分子筛13-14

1.2 TS-1分子筛14

1.2 影响沸石分子筛形貌和粒度大小的因素14-17

1.3 沸石分子筛多晶聚集体的合成17-28

1.3.1 一步水热合成法18-24

1.3.1 双模板剂法18-21

1.3.2 单一模板剂法21-24

1.3.2 二步后处理组装合成法24-27

1.3.3 分子筛组装驱动力27-28

1.4 论文选题目的及探讨思路28

参考文献28-33
第二章：有机伯胺作单一模板剂合成多级孔道MFI/MEL分子筛33-63

2.1 前言33-34

2.2 实验部分34-36

2.1 主要化学试剂及规格34

2.2 多级孔道MFI/MEL分子筛的制备34

2.3 分子筛材料的表征34-36

2.3.1 分子筛物相和结晶度34

2.3.2 分子筛形貌和颗粒大小34-35

2.3.3 分子筛比表面和孔容35

2.3.4 电感耦合等离子体发射光谱(ICP)35

2.3.5 热浅析(TG-DTG)35

2.3.6 傅立叶变换红外光谱(FT-IR)35

2.2.3.7 魔角核磁共振(~(13)C MAS NMR和~(27)AlMAS NMR)35-36

2.3 结果与讨论36-60

2.3.1 不同碳链长模板剂对合成分子筛的影响36-38

2.3.2 不同模板剂用量对合成分子筛的影响38-40

2.3.3 不同钠硅比对合成分子筛的影响40-41

2.3.4 不同水硅比对合成分子筛的影响41-42

2.3.5 不同铝含量对合成分子筛的影响42-52

2.3.6 多级孔沸石BET的表征52-54

2.3.7 硅源对合成Z-5分子筛的影响54-57

2.3.7.1 不同温度下处理硅源合成分子筛54-56

2.3.7.2 硅酸钾作硅源合成分子筛56-57

2.3.8 伯胺合成分子筛机理探讨57-60

2.4 本章小结60

参考文献60-63
第三章：桥联硅烷团聚组装MFI分子筛纳米粒子63-82

3.1 前言63-64

3.2 实验部分64-66

3.

2.1 主要化学试剂及规格64

3.

2.2 纳米分子筛的合成64-65

3.

2.3 分子筛材料的表征65-66

3.

2.3.1 紫外可见光谱(UV-vis)65

3.

2.3.2 催化反应——烯烃的环氧化反应65-66

3.3 结果与讨论66-80

3.1 不同处理温度对分子筛组装的影响66-67

3.2 不同水含量对分子筛组装的影响67-69

3.3 不同硅烷化试剂含量对分子筛组装的影响69-72

3.4 醇对分子筛组装的影响72-73

3.5 不同碱度对分子筛组装的影响73-75

3论文导读：分子筛样品的催化性能表征79-803.4本章小结80参考文献80-82第四章：磷酸盐辅助合成TS-1分子筛的探讨82-904.1前言824.2实验部分82-834.2.1主要化学试剂及规格824.2.2纳米分子筛的合成82-834.2.3分子筛材料的表征834.3结果与讨论83-884.3.1合成原料配比的影响83-854.3.2不同晶化时间加入磷酸盐的影响85-874.3.3磷酸盐
.

3.6 不同类型分子筛对组装的影响75-77

3.7 硅烷化TS-1分子筛的UV-Vis浅析77

3.8 硅烷化TS-1沸石的N_2吸附-脱附浅析77-79

3.9 桥联硅烷组装后TS-1分子筛样品的催化性能表征79-80

3.4 本章小结80

参考文献80-82
第四章：磷酸盐辅助合成TS-1分子筛的探讨82-90

4.1 前言82

4.2 实验部分82-83

4.

2.1 主要化学试剂及规格82

4.

2.2 纳米分子筛的合成82-83

4.

2.3 分子筛材料的表征83

4.3 结果与讨论83-88
4.

3.1 合成原料配比的影响83-85

4.

3.2 不同晶化时间加入磷酸盐的影响85-87

4.

3.3 磷酸盐辅助合成TS-1分子筛的UV-Vis浅析87

4.

3.4 磷酸盐辅助合成TS-1分子筛样品的催化性能表征87-88

4.4 本章小结88
参考文献88-90
总结90-92
硕士期间科研成果92-93
致谢93