试述分子筛离子液体中纤维素等生物质水热碳化和产氢性能

论文导读：
摘要：随着能源短缺和环境不足的日益突出，寻找可再生的清洁能源以满足人类社会存活和进展的需要已成为一个备受关注的科学探讨方向和重要社会议题。其中，生物质制氢是一种利用可再生的生物质能获得绿色清洁能源氢能的有效途径。目前的生物质制氢方式大多需要高温、高压等苛刻的反应条件，对设备的要求高，耗能也高，其综合制氢效能并不经济。由此，有必要寻找一种绿色、经济的生物质制氢方式以解决上面陈述的不足。本论文以已有文献中所述离子液体对纤维素等生物质具有良好的溶解性能以及纤维素在离子液体中的降解历程受到启发，以生物质模型化合物纤维素和葡萄糖为原料，离子液体[BMIM]Cl为溶剂，并自主选择、制备了钛酸纳米管SO_4~(2-)/TNTs和微孔分子筛HZ-5固体酸催化剂，将其与甲酸分解制氢的高效催化剂氧化锌结合，探讨了低温（～200℃）一步法实现生物质制氢的可能性及影响因素。同时，本论文还首次实现了生物质制氢与生物质碳化同步进行，制取氢气的同时，还得到了表面光滑的碳微米球和碳纳米球。本论文的主要内容如下：（1）本论文以纳米二氧化钛为原料130℃水热合成钛酸纳米管TNTs后，用硫酸浸渍焙烧制备了SO_4~(2-)/TNTs固体酸催化剂，并用XRD、SEM对纳米TiO2, TNTs,SO_4~(2-)/TNTs进行了表征。探究了硫酸浸渍液浓度，浸渍时间等因素对其催化产氢性能的影响。（2）本论文将SO_4~(2-)/TNTs与氧化锌结合用于离子液体[BMIM]Cl-水系统中微晶纤维素、葡萄糖和法国梧桐叶的催化制氢反应，考察了催化剂、离子液体水含量及反应温度等因素对氢气产量的影响。当反应物是微晶纤维素时，实验发现，同一催化剂在利用量不同时，所得氢气产量有很大差别，催化剂SO_4~(2-)/TNTs的利用量由50mg增至150mg后，氢气产量提升了近2倍，达到132.33μmol/g/h。离子液体含水量的多少对氢气产量也有很大影响，加水后氢气产量显著增加，但若加水过多氢气产量反而有所下降。（3）本论文对微孔分子筛HZ-5进行酸、碱处理，并将其作为纤维素和葡萄糖分解制氢的催化剂，浅析了催化剂结构和酸性影响氢气产量的理由，并将实验结果与二氧化钛基固体酸进行比较。实验表明：与微孔分子筛HZ-5相比，SO_4~(2-)/TNTs更有利于纤维素制氢反应，在相同的催化剂用量下，后者的氢气产量比前者提升了约60%。当采取葡萄糖为反应底物时,实验结果与以纤维素为反应底物时的实验结果有很大不同。首先，对于葡萄糖来说，分子筛HZ-5比SO_4~(2-)/TNTs更有利于葡萄糖的分解。其次，不同硅铝比的HZ-5催化效果不同，硅铝比低的HZ-5催化效果更好。经碱改性处理的HZ-5分子筛催化产氢性能有所下降，但其利用寿命更长。最后，与纤维素相比，葡萄糖的分解产氢量更高，最高可达到672.5μmol/g/h。（4）本论文分别以纤维素、葡萄糖和制氢反应后剩余的反应液为原料进行水热碳化处理。用XRD和SEM对碳化产物形貌进行了表征。考察了不同碳化条件和碳化策略对碳化产物的影响，得到了均匀的碳微米球和碳纳米球。关键词：离子液体论文生物质制氢论文纳米管论文分子筛HZ-5论文水热碳化论文
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ABSTRACT5-7
目录7-9
第一章 绪论9-22

1.1 引言9

1.2 生物质热化学转化制氢概述9-17

1.2.1 生物质气化制氢9-10

1.2.2 生物质重整制氢10-15

1.2.3 离子液体中生物质制氢15-17

1.3 离子液体中纤维素等生物质的溶解和降解概述17-20

1.4 本课题的选题依据和主要内容20-22

1.4.1 选题依据20-21

1.4.2 主要内容21-22

第二章 制氢催化剂的选择、制备及表征22-35

2.1 催化剂的选择22-26

2.

1.1 HZ-5 分子筛概述22-24

2.

1.2 钛酸纳米管和固体超强酸概述24-26

2.2 实验仪器和试剂26

2.1 实验仪器26

2.2 实验试剂26

2.3 催化剂的制备26-27

2.3.1 SO_4~(论文导读：_4~(2-)/TNTs制备条件的影响40-413.3.3离子液体含水量的影响41-423.3.4催化剂用量的影响42-433.3.5温度的影响43-443.4葡萄糖分解制氢的影响因素浅析44-473.4.1催化剂对氢气产量的影响44-463.4.2催化剂利用量及温度对氢气产量的影响46-473.4.3反应时间对氢气产量的影响473.5原生生物质一步法制氢的初步探讨47-493.6
2-)/TNTs 固体酸的制备26-27

2.3.2 HZ-5 改性分子筛的制备27

2.4 催化剂的表征27-33

2.4.1 HZ-5 改性分子筛的 XRD 表征27-28

2.4.2 钛酸纳米管的 XRD 表征28-31

2.4.3 HZ-5 改性分子筛的 SEM 表征31-32

2.4.4 钛酸纳米管的 SEM 表征32-33

2.5 本章小结33-35

第三章 离子液体中纤维素和葡萄糖的催化制氢实验探讨35-51

3.1 实验仪器和试剂35-36

3.

1.1 基本实验仪器和试剂35

3.

1.2 气相色谱介绍35-36

3.2 实验历程36-39

3.3 纤维素分解制氢的影响因素浅析39-44

3.1 催化剂种类的影响39-40

3.2 纳米管 SO_4~(2-)/TNTs 制备条件的影响40-41

3.3 离子液体含水量的影响41-42

3.4 催化剂用量的影响42-43

3.5 温度的影响43-44

3.4 葡萄糖分解制氢的影响因素浅析44-47

3.4.1 催化剂对氢气产量的影响44-46

3.4.2 催化剂利用量及温度对氢气产量的影响46-47

3.4.3 反应时间对氢气产量的影响47

3.5 原生生物质一步法制氢的初步探讨47-49

3.6 本章小结49-51

第四章 纤维素等生物质的水热碳化51-62

4.1 生物质水热碳化概述51-53

4.2 实验部分53-54

4.3 碳化产物的表征54-61

4.

3.1 XRD 表征54-57

4.

3.2 SEM 表征57-61

4.4 本章小结61-62
第五章 总结和展望62-65

5.1 总结62-63

5.2 展望63-65

参考文献65-70
符号与标记70-71
致谢71-72
攻读硕士学位期间发表的学术论文72-74