试述水溶液金属修饰及复合效应对Cd_(1-x)Zn_xS/SiO_2光解甘油水溶液制氢性能影响

论文导读：能，在紫外光和模拟太阳光辐射下的产氢速率分别为550μmol/h和210μmol/h，这与Cd_(0.8)Zn_(0.2)S/SiO_2复合半导体材料的复合效应强、所含固溶体数量大以及光吸收效率高等因素有关。对M/Cd_(1-x)Zn_xS/SiO_2的探讨表明：负载金属后，Cd_(0.8)Zn_(0.2)S/SiO_2固溶体的结构并没有发生转变，金属只是很好的分散在固溶体的表面却没有
摘要：本论文以SiO_2为载体，采取等体积浸渍法制备了不同组成和不同煅烧温度的Cd_(1-x)Zn_xS/SiO_2系列负载型复合半导体材料；采取等体积浸渍-H2还原法制备了不同金属负载量的M/Cd_(0.8)Zn_(0.2)S/SiO_2（M为Cu、Ag、Pd）系列金属修饰复合半导体材料。采取XRD，TPR，XPS，UV-Vis和光催化反应等策略，系统地探讨了CdS/ZnS比例、热处理温度、半导体复合效应以及金属修饰对半导体材料的晶相组成、结构、光吸收性能、能带结构以及光催化甘油水溶液制氢性能的影响。对Cd_(1-x)Zn_xS/SiO_2的探讨表明：不同组成的Cd_(1-x)Zn_xS/SiO_2系列复合半导体材料均能形成固溶体；组成和煅烧温度对半导体材料的晶相结构、固溶体含量、光响应性能、能带结构均有较大影响；450℃煅烧的Cd_(0.8)Zn_(0.2)S/SiO_2复合半导体材料具有最佳的光催化甘油水溶液制氢反应性能，在紫外光和模拟太阳光辐射下的产氢速率分别为550μmol/h和210μmol/h，这与Cd_(0.8)Zn_(0.2)S/SiO_2复合半导体材料的复合效应强、所含固溶体数量大以及光吸收效率高等因素有关。对M/Cd_(1-x)Zn_xS/SiO_2的探讨表明：负载金属后，Cd_(0.8)Zn_(0.2)S/SiO_2固溶体的结构并没有发生转变，金属只是很好的分散在固溶体的表面却没有与之发生强相互作用；金属修饰后，M/Cd_(0.8)Zn_(0.2)S/SiO_2系列复合半导体材料的产氢速率均获得了提升；金属负载量为0.5wt%的Pd/Cd_(0.8)Zn_(0.2)S/SiO_2具有最佳的光催化甘油水溶液制氢性能，其在紫外光照射下的氢气生成速率为2767μmol/h，较未负载时提升了近5倍，模拟太阳光下的为611μmol/h，较未负载时提升了近3倍；金属修饰的半导体材料光催化活性的提升主要理由在于：①金属的Schottky能垒效应，提升了光生电子和空穴的分离效率；②拓宽了催化剂的光响应性能，极大的提升了光生载流子的利用效率；③金属有着增加了水分子的化学吸附活化能力。操作条件对光解水制氢速率影响的探讨表明：反应温度、载气空速、甘油浓度、反应时间均对氢气生成速率有影响，并且均有着最优值。关键词：Cd_(1-x)Zn_xS/SiO_2固溶体论文金属修饰论文光解水制氢论文甘油水溶液论文
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ABSTRACT4-9
第一章 绪论9-23

1.1 光催化分解水制氢的探讨近况9-18

1.1 光催化分解水制氢的探讨作用9-10

1.2 光催化分解水制氢的基本原理10-12

1.3 影响光催化制氢效率的影响因素12-13

1.4 提升光催化制氢效率的途径13-18

1.2 光催化水解制氢催化剂的探讨进展18-21

1.2.1 氧化物光催化剂18-19

1.2.2 硫化物及硫氧化物光催化剂19-20

1.2.3 氮化物及氮氧化物光催化剂20

1.2.4 固溶体光催化剂20-21

1.3 本课题的探讨目的、内容和革新点21-23

1.3.1 探讨目的21

1.3.2 探讨内容21-22

1.3.3 革新点22-23

第二章 实验策略23-31

2.1 光催化剂的设计23-24

2.

1.1 载体的选择23

2.

1.2 活性组分的设计23-24

2.2 光催化剂的制备24-27

2.1 光催化剂制备策略的选择24-25

2.2 主要原料与试剂25

2.3 载体SiO_2的处理25-26

2.4 Cd_(1-x)Zn_xS/SiO_2复合半导体的制备26

2.5 金属改性的Cd_(1-x)Zn_xS/SiO_2复合半导体的制备26-27

2.3 光催化剂的表征策略27-29

2.3.1 X-射线衍射（XRD）浅析27

2.3.2 X-射线光电子能谱（XPS）测试27

2.3.3 程序升温还原（TPR）表征27-28

2.3.4 紫外-可见漫反射光谱（UV-vis DRS）28-29

2.4 光催化剂活性的评价策略29-31

2.4.1 紫外光照射下的论文导读：水制氢反应机理推测60-614.5小结61-62第五章光催化反应条件对氢气生成速率的影响62-705.1反应温度的影响62-635.2载气流速的影响63-655.3甘油浓度的影响65-675.4反应时间的影响67-685.5小结68-70第六章结论70-71参考文献71-78发表论文和参加科研情况说明78-79致谢79上一页12
活性评价29

2.4.2 模拟太阳光照射下的活性评价29-30

2.4.3 氢气生成速率的计算30-31

第三章 复合效应对Cd_(1-x)Zn_xS/SiO_2制氢性能的影响31-50

3.1 Cd_(1-x)Zn_xS/SiO_2复合半导体的结构浅析31-38

3.

1.1 X射线衍射（XRD）31-33

3.

1.2 X射线光电子能谱（XPS）33-36

3.

1.3 程序升温还原（TPR）36-38

3.2 Cd_(1-x)Zn_xS/SiO_2 复合半导体的光响应性能及能带结构38-42
3.

2.1 Cd_(1-x)Zn_xS/SiO_2复合半导体的光响应性能38-39

3.

2.2 Cd_(1-x)Zn_xS/SiO_2复合半导体的能带结构39-42

3.3 Cd_(1-x)Zn_xS/SiO_2复合半导体的活性测试42-47

3.1 组成对复合半导体活性的影响42-45

3.2 煅烧温度不同对复合半导体活性的影响45-47

3.4 固溶体光分解水制氢的反应机理推测47-49

3.5 小结49-50

第四章 金属修饰对Cd_(0.8)Zn_(0.2)S/SiO_2制氢性能的影响50-62
4.1 金属修饰的Cd_(0.8)Zn_(0.2)S/SiO_2复合半导体的结构浅析50-54
4.

1.1 X-射线衍射（XRD）50-51

4.

1.2 程序升温还原（TPR）51-54

4.2 金属修饰的Cd_(0.8)Zn_(0.2)S/SiO_2复合半导体的光响应性能54-58
4.

2.1 紫外-可见漫反射（UV-vis DRS）光谱54-58

4.3 金属修饰的Cd_(0.8)Zn_(0.2)S/SiO_2复合半导体的活性测试58-60
4.

3.1 紫外光照射下的产氢速率58-59

4.

3.2 模拟太阳光照射下的产氢速率59-60

4.4 金属修饰的Cd_(0.8)Zn_(0.2)S/SiO_2复合半导体光解水制氢反应机理推测60-61

4.5 小结61-62

第五章 光催化反应条件对氢气生成速率的影响62-70

5.1 反应温度的影响62-63

5.2 载气流速的影响63-65

5.3 甘油浓度的影响65-67

5.4 反应时间的影响67-68

5.5 小结68-70

第六章 结论70-71
参考文献71-78
发表论文和参加科研情况说明78-79
致谢79