谈己烯负载型钌催化剂催化苯部分加氢制备环己烯

论文导读：化剂,用苯部分加氢反应评价了三种催化剂的催化性能。以Ru/ZrO2-DP-2为催化剂考察了不同反应温度、氢气压力和反应时间下的催化性能,确立了合适的反应条件。实验结果表明,Ru/ZrO2-DP-2具有较高的催化活性；反应系统中加入ZnSO4和NaOH后,Ru/ZrO2-DP-2催化剂的选择性增加幅度大于Ru/ZrO2-IP和Ru/ZrO2-DP-1催化剂,理由是钌高度分散
摘要：环己烯有活泼的双键,易发生氧化、聚合、偶联等反应,被广泛用作中间体合成一些重要的化工产品,尤其是环己烯的深加工产物己二酸和环己酮是合成聚酰胺纤维的重要中间体,由此探讨苯部分加氢制备环己烯具有重要的作用。催化剂的比表面积、孔径大小、表面亲水性质及金属活性中心性质影响苯和环己烯在反应历程中吸附、脱附及传质。通过转变上面陈述的性质能调变催化性能,以避开环己烯的进一步加氢,以而提升环己烯的收率。针对目前在苯部分加氢制备环己烯反应中运用较多的Ru催化剂的上面陈述的性质的调变,本论文主要以Ru催化剂的制备策略、载体、催化剂Ru活性中心修饰三个角度进行探讨,结果如下：(1)以ZrO：为载体,通过沉积-沉淀法和浸渍法策略制备了Ru/ZrO2-DP-1、Ru/ZrO2-DP-2、Ru/ZrO2-IP三种催化剂,并通过TEM、XRD和N2吸附-脱附表征了催化剂,用苯部分加氢反应评价了三种催化剂的催化性能。以Ru/ZrO2-DP-2为催化剂考察了不同反应温度、氢气压力和反应时间下的催化性能,确立了合适的反应条件。实验结果表明,Ru/ZrO2-DP-2具有较高的催化活性；反应系统中加入ZnSO4和NaOH后,Ru/ZrO2-DP-2催化剂的选择性增加幅度大于Ru/ZrO2-IP和Ru/ZrO2-DP-1催化剂,理由是钌高度分散,单位质量钌的活性位数目增加；考察了不同ZnSO4和NaOH浓度对苯部分加氢反应的影响,随着ZnSO4和NaOH浓度的增加,苯的转化率有所下降,但环己烯的选择性和产率都有显著的增加。(2)采取不同比表面积和孔径的Zr02为载体,用沉积-沉淀法制备了负载型钌催化剂。实验结果表明,Zr02-103负载钌催化剂的环己烯的选择性和产率都比ZrO2-34和ZrO2-224负载钌催化剂的要高,说明苯部分加氢反应的选择性与载体的比表面积和孔径有一定的联系。同时,考察了助剂Co修饰的RuCo/ZrO2-DP-103催化剂的催化性能。考察了Ru/Co的摩尔比对苯部分加氢反应的影响。Co助剂可以提升环己烯的选择性,在Ru/Co的摩尔比10：2时,在加入ZnSO4和NaOH的反应系统中,环己烯的产率最高分别为15.8%和16.5%。助剂Co引起Ru颗粒粒径的变化及钌电子富集,Co的d轨道和环己烯的双键形成π键,避开了环己烯的进一步加氢,有利于提升环己烯的选择性。(3)以生物质炭和离子液体功能化的生物质炭为载体制备了RuB/BC、RuB/BC-IL、RuB/BC-IL-ZnCl2三种钌催化剂。实验结果表明,离子液体和ZnCl2功能化的生物质炭具有好的催化性能,环己烯的选择性显著的比一般的生物质炭要高。离子液体和ZnCl2的引入提升了催化剂的亲水性。离子液体中的咪唑环有利于和苯配位,增加了催化剂表面苯的浓度,占据了催化剂表面的活性位,使得环己烯容易脱附,提升了环己烯的选择性。关键词：苯论文环己烯论文沉积-沉淀论文ZrO_2论文生物炭论文离子液体论文
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ABSTRACT5-11
第一章 文献综述11-29

1.1 引言11-12

1.2 苯部分加氢制环己烯的探讨背景和作用12-13

1.2.1 苯部分加氢制环己烯的探讨背景12

1.2.2 苯部分加氢制环己烯的作用12-13

1.3 苯部分加氢制环己烯的论述探讨13-16

1.3.1 苯部分加氢反应的热力学探讨13-14

1.3.2 苯部分加氢反应的动力学探讨14-15

1.3.3 传质历程的探讨15-16

1.4 苯部分加氢制环己烯反应的探讨16-21

1.4.1 溶剂效应16-18

1.4.2 无机添加剂18-19

1.4.3 苯部分加氢制环己烯的反应条件19-21

1.5 苯部分加氢制环己烯的钌催化剂的制备探讨21-27

1.5.1 钌催化剂活性中心前驱体21-22

1.5.2 钌催化剂载体的探讨22-27

1.6 小结27-28

1.7 本探讨工作的目的及主要内容28-29

第二章 不同策略制备的二氧化锆负载钌催化苯部分加氢的探讨29-43

2.1 前言29

2.2 实验部分29-32

2.1 仪器和试剂29-30

2.2 催化剂的制备30-31

2.3 催化剂表征31-32

2.4 催化剂的活性评价32

2.3 结果与讨论32-42

2.3.1 催化剂表征结果32-35

2.3.2 催化苯部分加氢反应35-42

2.4 本章小结42-43

第三章 不同比表面积和孔径的二氧化锆负载钌催化苯部分加氢的探讨43-52

3.1 前言43-44

3.2 实验部分44-45

3.

2.1 试剂和仪器44

3.

2.2 催化剂的制备44论文导读：上一页12

-45
3.

2.3 催化剂表征45

3.

2.4 催化剂的活性评价45

3.3 结果与讨论45-51

3.1 催化剂表征结果45-48

3.2 催化苯部分加氢反应48-51

3.4 本章小结51-52

第四章 离子液体功能化生物质炭负载钌催化苯部分加氢的探讨52-63

4.1 前言52-53

4.2 实验部分53-56

4.

2.1 仪器和试剂53-54

4.

2.2 催化剂的制备54-56

4.

2.3 催化剂表征56

4.

2.4 催化剂的活性评价56

4.3 结果与讨论56-62
4.

3.1 催化剂表征结果56-58

4.

3.2 催化苯部分加氢反应58-62

4.4 本章小结62-63
第五章 总结63-65
参考文献65-73
硕士期间发表的相关论文73-74
致谢74-75